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在較高電流密度下電催化海水分解產(chǎn)生氫氣被認(rèn)為是有效減少傳統(tǒng)礦物燃料消耗的一種有前景的策略。因此，迫切需要開(kāi)發(fā)活性強(qiáng)的催化劑來(lái)克服嚴(yán)重的氯化物腐蝕、競(jìng)爭(zhēng)性的氯析出和催化劑中毒。

基于此，南開(kāi)大學(xué)袁忠勇課題組制備了直接生長(zhǎng)在泡沫鎳上的非晶NiFe氫氧化物層封端的Ni₃S₂納米金字塔核殼異質(zhì)結(jié)構(gòu)(NiS@LDH/NF)，以協(xié)同調(diào)節(jié)電子結(jié)構(gòu)和質(zhì)量輸運(yùn)，提高大電流密度下的析氧反應(yīng)(OER)性能。

與直接物理混合不同，F(xiàn)eNi LDH殼層和高導(dǎo)電Ni₃S₂芯層的緊密結(jié)合將產(chǎn)生更大的表面積、更高的電導(dǎo)率和優(yōu)化的電子結(jié)構(gòu)等顯著的協(xié)同效應(yīng)。

結(jié)果表明，帶正電荷的Ni₃S₂核極大地改變了FeNi LDH殼層的電子分布，從而調(diào)整了FeNi LDH對(duì)OER的反應(yīng)性能；同時(shí)，微米級(jí)的陣列結(jié)構(gòu)和超疏水/超親水電極表面使得NiS@LDH/NF在較大的電流密度下具有較強(qiáng)的機(jī)械強(qiáng)度和較強(qiáng)的傳質(zhì)能力；Ni₃S₂-FeNi LDH界面的表面重構(gòu)防止了嚴(yán)重的氯化物腐蝕，提高了化學(xué)穩(wěn)定性，從而使海水氧化得以持續(xù)進(jìn)行。

因此，NiS@LDH/NF僅需要279、311和341 mV的過(guò)電位就可以在1M KOH海水中產(chǎn)生100、500和1000 mA cm^?2的電流密度；該電極還能夠在較大電流密度下維持連續(xù)水氧化，在海水電解液中100小時(shí)工作以上不形成次氯酸鹽。

更重要的是，經(jīng)過(guò)可控磷化過(guò)程后，由NiS@LDH/NF衍生的核殼Ni₃S₂-FeNi₂P異質(zhì)結(jié)(NiS@FeNiP/NF)也表現(xiàn)出優(yōu)異的HER活性，僅需要52、237和327 mV的過(guò)電位就能在1.0 M KOH海水電解質(zhì)中達(dá)到10、500和1000 mA cm^?2的電流密度。最后，組裝的NiS@FeNiP/NF (?)||NiS@FeNi LDH (+)只需要1.636和1.958 V的電壓就能分別提供100和500 mA cm^?2的電流密度。

這項(xiàng)工作不僅設(shè)計(jì)和研究了有效抗氯腐蝕的海水電解電催化劑，而且為優(yōu)化電極結(jié)構(gòu)和組成以制備更高效的海水電解電催化劑提供了指導(dǎo)。

Rational Synthesis of Core-Shell-Structured Nickel Sulfide-Based Nanostructures for Efficient Seawater Electrolysis. Small, 2023. DOI: 10.1002/smll.202300194

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