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電化學還原CO₂(CO₂RR)成為增值產品是一種儲存間歇性可再生能源和實現碳閉環的有效方法。在眾多CO₂RR產品中，甲酸/甲酸酯作為一種重要的化學原料和燃料電池的能量載體引起了廣泛的關注。然而，復雜的競爭性析氫反應(HER)以及具有類似熱力學的多個反應產物導致甲酸/甲酸酯的選擇性較差。因此，開發有效的CO₂RR電催化劑以實現高選擇性生產甲酸/甲酸酯具有重要意義。

近日，印第安納大學Xingchen Ye和德克薩斯大學奧斯汀分校劉遠越等制備了具有明確定義的小面的單斜相Cu₂SnS₃納米片，并研究了它們的配體依賴性電化學CO₂RR性質。

實驗結果表明，硫氰酸鹽封端的納米板對甲酸鹽具有優良的選擇性，在很寬的電位范圍內，峰值FE_HCOO-為92%；并且當在基于GDE的流動池中測試時，甲酸鹽部分電流密度達到181 mA cm^-2。與以前報道的單金屬和雙金屬Cu和Sn硫化物基納米催化劑通常經歷相分離或形成金屬結構域不同，該項工作中的Cu₂SnS₃納米板表現出優異的結構耐久性，在長期CO₂RR反應后該催化劑同時保留了晶相和納米板形態。

原位FTIR光譜和理論計算表明，基底面Sn位點是CO₂RR轉化為甲酸的活性位點；硫氰酸鹽鈍化了表面Cu中心，改變了相鄰Sn中心的電子結構，更多帶正電荷的Sn中心可以更有利地通過電負性O原子與CO₂相結合并進一步形成HCOO*中間體，從而提高甲酸鹽的選擇性。

綜上，該項工作證明調控多金屬硫系納米晶體的表面化學可以實現結構的多樣性、精確性和復雜性，這為設計具有高選擇性和高活性的穩定CO₂RR電催化劑提供了一種通用的材料平臺。

Ligand-Controlled Electroreduction of CO₂?to Formate over Facet-Defined Bimetallic Sulfide Nanoplates. Nano Letters, 2023. DOI: 10.1021/acs.nanolett.3c00703

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