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氧還原反應(yīng)(ORR)是燃料電池、金屬-空氣電池等電化學(xué)能量轉(zhuǎn)換系統(tǒng)的關(guān)鍵半反應(yīng)之一。鉑等貴金屬是目前最高效的ORR催化劑，這也導(dǎo)致了多種基于Pt的納米材料和合金的開發(fā)，這些材料可以減少昂貴且稀缺的Pt的負(fù)載量。然而，這些催化劑仍然難以確保在氧化條件下的長(zhǎng)期運(yùn)行穩(wěn)定性，尤其是對(duì)于基于Pt的納米粒子(NPs)。過(guò)渡金屬氧化物(TMOs)，如鈣鈦礦，作為ORR催化劑的一種替代催化劑，已經(jīng)引起了人們的廣泛研究興趣，但它們的催化活性和穩(wěn)定性還遠(yuǎn)不如Pt基催化劑。

基于此，韓國(guó)建國(guó)大學(xué)Hyuksu Han和成均館大學(xué)Sung Wng Kim(共同通訊)等人制備了由[Ti₂O]²⁺?2e^–負(fù)載的帶負(fù)電荷的鉑納米粒子(Pt NP)，以實(shí)現(xiàn)超穩(wěn)定的電催化ORR。

本文通過(guò)測(cè)試暴露于空氣中的a-TiO_x/[Ti₂O]²⁺?2e^–、ea-Pt/a-TiO_x/[Ti₂O]²⁺?2e^–和商業(yè)Pt/C(20wt.% Pt)催化劑的線性掃描伏安(LSV)曲線評(píng)估了制備的催化劑的電催化ORR活性。在a-TiO_x/[Ti₂O]²⁺?2e^–上形成的帶負(fù)電荷的Pt NP顯著提高了催化劑的極限電流密度和半波電位(E_1/2)。值得注意的是，ea-Pt/a-TiO_x/[Ti₂O]²⁺?2e^–催化劑的極限電流密度與商業(yè)Pt/C催化劑相當(dāng)。之后，本文進(jìn)一步研究了ea-Pt/a-TiO_x/[Ti₂O]²⁺?2e^–催化劑的質(zhì)量活性。

值得注意的是，在0.4 V電壓下，ea-Pt/a-TiO_x/[Ti₂O]²⁺?2e^–的比活性(14.2 mA cm_pt^-2)和質(zhì)量活性(3.1 |A| mg_pt^-1)比基準(zhǔn)Pt/C催化劑分別高出89倍和31倍。此外，由a-TiO_x/[Ti₂O]²⁺?2e^–的LSV曲線可知，起始電位在0.7 V左右，陰離子電子參與反應(yīng)是明顯但卻緩慢的，導(dǎo)致帶負(fù)電荷的Pt NPs表面積累的多余電子的活化較慢，并在0.9 V下獲得的比活性(2.10 mA cm_pt^-2)比Pt/C(0.08 mA cm_pt^-2)高26倍，其質(zhì)量活性(0.45 |A| mg_pt^-1)比Pt/C(0.05 |A| mg_pt^-1)高9倍。催化劑優(yōu)異的催化性能應(yīng)該與a-TiO_x/[Ti₂O]²⁺?2e^–的強(qiáng)金屬-載體相互作用誘導(dǎo)產(chǎn)生的帶負(fù)電荷的Pt NP有關(guān)。

本文的研究結(jié)果表明，本文的這種前所未有的Pt納米顆粒在電子器件上顯示出強(qiáng)大的穩(wěn)定性，即使在連續(xù)運(yùn)行350小時(shí)后，其穩(wěn)定性也能高達(dá)95%。基于Pt金屬與電子之間功函數(shù)的差異，自發(fā)的電荷轉(zhuǎn)移并導(dǎo)致Pt-skin結(jié)構(gòu)積累了過(guò)量的電子，這是催化劑能實(shí)現(xiàn)超持久催化的原因。

值得進(jìn)一步注意的是，本文制備的催化劑的比活性和質(zhì)量活性比最近報(bào)道的Pt納米結(jié)構(gòu)催化劑高了一個(gè)數(shù)量級(jí)以上。這種優(yōu)異的催化性能在實(shí)際的AMEFC中得到了實(shí)現(xiàn)，引發(fā)了對(duì)商業(yè)燃料電池性能提升的進(jìn)一步深入研究。由于由極低功函數(shù)的電子支撐的金屬納米材料原則上可以帶負(fù)電荷，因此這項(xiàng)工作為開發(fā)工業(yè)能源轉(zhuǎn)換中實(shí)用的異質(zhì)結(jié)構(gòu)電催化劑提供了合理的策略。

Negatively Charged Platinum Nanoparticles on Dititanium Oxide Electride for Ultra-durable Electrocatalytic Oxygen Reduction,?Energy & Environmental Science,?2023, DOI: 10.1039/d3ee01211e.

https://doi.org/10.1039/D3EE01211E.

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