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電化學(xué)二氧化碳還原反應(yīng)(CO₂RR)是一種減少化石能源消耗和緩解環(huán)境問題的有效手段。最近的研究主要集中在在催化反應(yīng)界面上使用高反應(yīng)性材料來促進(jìn)CO₂RR。其中，聚合物在催化劑設(shè)計(jì)中起著關(guān)鍵的作用，其能夠穩(wěn)定陰極上的金屬納米顆粒以及提高CO₂RR的選擇性。

然而，由于缺乏催化過程中陰極表面結(jié)構(gòu)修飾對(duì)催化過程變化影響的定量分析，金屬與聚合物之間的電化學(xué)相互作用仍然不清楚，這阻礙了金屬-聚合物材料的合理設(shè)計(jì)。

基于此，康涅狄格大學(xué)Baikun Li課題組研究了聚合物與陰極的物理結(jié)合對(duì)表面極性、中間吸附和反應(yīng)能壘的影響。

具體而言，研究人員報(bào)道了一個(gè)獨(dú)特的、全面的多尺度模擬實(shí)驗(yàn)串聯(lián)研究，證明了金屬聚合物陰極表面極性的結(jié)構(gòu)誘導(dǎo)結(jié)晶，改變了CO₂RR界面過程和CO₂/陽離子分布，并且通過改變吸附過程的同時(shí)影響物質(zhì)和電子傳遞。

研究人員選擇聚四氟乙烯(PTFE)作為模型聚合物，以盡量減少離子通量干擾，因?yàn)镻TFE的結(jié)構(gòu)表現(xiàn)出獨(dú)特的物理化學(xué)性能；并且通過使用聚四氟乙烯，確保了觀察的完整性，使得能夠精確分析聚合物物理結(jié)合對(duì)CO₂RR的性能和選擇性的影響。此外，對(duì)PTFE-Cu復(fù)合物進(jìn)行了多尺度模擬-實(shí)驗(yàn)串聯(lián)分析，以確定其傳質(zhì)和電荷轉(zhuǎn)移過程。

研究表明，由于陰極表面H⁺/CO₂吸附的再分布，直接傳質(zhì)交替和間接電荷轉(zhuǎn)移引起的表面反應(yīng)機(jī)理發(fā)生了變化。

具體而言，在加入PTFE后，催化劑上CO₂(從?0.31 eV到?0.38 eV)和涉及CH₄產(chǎn)生的關(guān)鍵中間體(從?1.56 eV到?1.63 eV)的結(jié)合能顯著增強(qiáng)；當(dāng)引入10% PTFE時(shí)，表面電荷比引入純銅時(shí)減少了29.9%。這種結(jié)合能的增加和表面電荷的減少?gòu)?qiáng)化了CO₂的還原過程，改變了CO₂RR途徑，最終使CH₄的平均產(chǎn)量提高了10%。

總的來說，該項(xiàng)工作通過定量分析，證明了聚合物粘合劑(如聚四氟乙烯)能夠影響陰極表面反應(yīng)過程，揭示了與聚合物粘合劑相關(guān)的表面反應(yīng)動(dòng)力學(xué)對(duì)催化劑性能的作用，為未來CO₂RR陰極材料的設(shè)計(jì)提供了思路。

Deciphering Electrochemical Interactions in Metal-polymer Catalysts for CO_2?Reduction. Energy & Environmental Science, 2023. DOI: 10.1039/D3EE01647A

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