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全球化石資源大量消耗帶來日益嚴峻的環境問題，尋求低碳排放且高效轉化二氧化碳（CO₂）的有效途徑，對大宗和高價值化學品的綠色合成尤為重要，這迫切需要開發出CO₂利用的新策略和新手段。CO₂是一種儲量豐富、廉價易得、無毒、可再生的羰基源，可通過物理或化學手段轉化為大宗和高價值化學品。橙酮化合物具有廣泛的生物活性和藥理作用，如抗腫瘤、抗炎、抗氧化作用。橙酮化合物傳統合成方法具有反應條件苛刻、官能團耐受性差、合成步驟繁瑣、反應收率低或反應選擇性差等缺點。以CO、甲酸為羰基源，過渡金屬催化羰基化反應合成橙酮化合物取得了一定進展，但也存在需使用劇毒CO、需要過量添加劑等問題。

圖1.?鈀催化二氧化碳羰基化反應合成橙酮化合物研究

近日，中科院蘭州化物所李躍輝研究員和湖南工程學院方正軍教授團隊合作發展了一種鈀催化二氧化碳羰基化反應合成橙酮化合物方法，以廉價易得、無毒、可再生的CO₂作為羰基源，首次實現熱催化還原的方法成功制備了橙酮化合物。各種末端芳烴和取代的2-碘苯酚具有良好的官能團兼容性，并以良好的收率得到橙酮化合物（29個例子，產率：最高91%）。該反應能以克級規模合成橙酮化合物，并能順利獲得同位素標記的¹³CO₂橙酮化合物。研究人員對該反應的機理進行了研究。研究表明CO₂和硅烷生成的甲酸硅酯在羰基化反應中起著關鍵作用。該方法為橙酮化合物的制備提供了一種反應步驟簡潔、條件溫和、原料易得、綠色的新方法。

論文信息

Pd-Promoted General Synthesis of Aurones Using CO₂

Zijun Huang,* Yudong Li, Jiaxing zhou, Yi Zhang, Jiacheng Wu, Yongkai Wu, Fan?Zhang, Zhengjun Fang,* & Yuehui Li*

ChemSusChem

DOI:?10.1002/cssc.202202365

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