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ChemSusChem:硅鋁型分子篩Al-MSS高效催化合成生物質(zhì)基C15航油前體2023-02-11
華北電力大學黃耀兵副教授和陸強教授在ChemSusChem期刊發(fā)文對分子篩催化生物質(zhì)糠醛和2-甲基呋喃的羥基烷基化/烷基化(HAA)反應(yīng)進行了研究,揭示了分子篩中Lewis酸和Br?nsted酸位點的協(xié)同催化作用,并發(fā)現(xiàn)了分子篩的中、強酸位點與催化效果的正相關(guān)性,從而極大地提升了縮合反應(yīng)的效率。

 

 

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自羥醛縮合反應(yīng)(Aldol反應(yīng))被用于生物基糠醛和丙酮的增碳反應(yīng)后,很多C-C鍵構(gòu)筑策略被陸續(xù)報道用于各類生物質(zhì)平臺化合物的縮合增碳反應(yīng),如酮化、烯烴縮合、pinacol偶聯(lián)和HAA反應(yīng)等,促進了高密度生物燃料的發(fā)展。其中,HAA反應(yīng)是一個代表性的酸催化縮合反應(yīng),常用于糠醛和2-甲基呋喃的三分子縮合制取C15航油前體。然而,現(xiàn)有酸催化劑大都集中在傳統(tǒng)的液體酸(H2SO4等)和部分固體酸(Amberlyst-15、Nafion等),亟需開發(fā)更多高效、廉價和穩(wěn)定的催化體系,進一步提升該反應(yīng)的轉(zhuǎn)化效率。

鑒于此,華北電力大學黃耀兵副教授和陸強教授合成了單分散的硅鋁型介孔分子篩Al-MSS,具有大比表面積(1200 m2/g)、微孔—介孔結(jié)構(gòu)、Br?nsted和Lewis酸位點,總酸位點達到0.84 mmol/g。將該催化劑用于催化糠醛和2-甲基呋喃的HAA反應(yīng),在1.6 mol% Al用量下,反應(yīng)在10min內(nèi)便可獲得接近90%的目標產(chǎn)物產(chǎn)率,催化效率在現(xiàn)有報道體系中處于較高水平。研究發(fā)現(xiàn)Br?nsted和Lewis酸位點協(xié)同催化反應(yīng)發(fā)生,且催化劑中、強酸位點數(shù)量與催化效果呈正相關(guān)關(guān)系。另外,催化劑能適應(yīng)廣泛的催化溫度范圍,還表現(xiàn)出良好的穩(wěn)定性和可回收性,呈現(xiàn)出較好的工業(yè)應(yīng)用潛力。

文信息

Unprecedented rapid synthesis of diesel precursors from biomass derived furanics over aluminum-doped mesoporous silica spheres?catalysts

Yao-Bing Huang,?Xia-Yun Yan,?Zhi-Hao Huang,?Tian-Xi Shan,?Jing-Yu Geng,?Zi-He Cao,?Qiang Lu

ChemSusChem

DOI:?10.1002/cssc.202201677

 

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