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光學微腔是能夠把光場局域在波長尺度上的結構，典型的法布里—珀羅(FP)腔如圖1左上所示。在光學微腔內，分子激發（激子）可能與腔模式激發（光子）發生強烈相互作用，產生一種光-物質混合激發，稱為激子-極化激元（簡稱極化激元），如圖1下中的上分支極化激元UP與下分支極化激元LP。極化激元的形成為控制分子材料的發光提供了一種簡單有效的方法。其在下一代光電器件，如傳感器、光電集成電路、發光二極管以及室溫極化激元激光器中具有巨大的應用潛力。

圖1 分子在強耦合微腔中發射及勢能面示意圖。

最近，清華大學/香港中文大學（深圳）帥志剛教授團隊在前期與美國俄克拉荷馬大學邵義漢教授等合作開發的量子電動力學含時密度泛函（QED-TDDFT）的電子結構計算方法的基礎上，結合熱振動關聯函數理論，研究了典型的有機光電分子蒽、DSB和紅螢烯在光學微腔中極化激元的振動分辨光譜進行了理論預測。該工作旨在從分子光譜水平上加深對強光-物質耦合的理解，并為光-物質強耦合下分子與器件的設計提供新的見解。

圖2 計算考慮的三個分子的絕熱激發能和諧振腔光學模頻率及對應的失諧能（四種情況）。

圖3 (a)-(d)計算考慮的四種情況下各極化激元態激發能和光子成分（左）以及LP發射光譜（右）。

計算結果表明，在所有情況下，由于光-物質相互作用，LP激發能隨基本耦合強度增加而下降。對于正失諧，隨著基本耦合強度增加，LP發射譜中肩峰逐漸減弱并伴隨著光子成分在LP中的增加，對于負失諧則正好相反。而當基本耦合強度較大時，二者的趨勢是接近的。總體而言，與分子激發態S1相比，LP發射光譜的0-0躍遷強度普遍增強，并且重組能降低，表明電子-振動耦合減弱，這與基于模型哈密頓量的預測一致。并且，LP的振動特性與其光子貢獻密切相關，這意味著腔體的設計（通過影響光子能量及光-物質耦合強度）可以在很大范圍內顯著改變LP的振動特性。研究還發現，分子高激發態在LP中的貢獻是微乎其微的。因此總是存在一個合適的光-物質耦合強度范圍，使LP中電子-振動耦合相對于S₁態更弱，而其程度可能受分子種類和光子能量的影響。值得注意的是，在DSB與紅螢烯的正失諧LP光譜中，當耦合強度較大時，隨耦合強度的繼續增加，譜線出現反常的加寬并伴隨著肩峰的增強與重組能的增加，作者認為這些反常的現象可能與超強耦合有關。除發射外，非輻射內轉換、系間竄越和電荷轉移反應等過程也可能受到激發態振動結構的影響，強耦合下的相關性質值得進一步研究。

論文信息

Optical Emission Spectra of Molecular Excitonic Polariton Computed at the First-Principles Level QED-TDDFT

Shanhao Deng,?Junjie Yang,?Yihan Shao,?Qi Ou,?Prof. Zhigang Shuai

ChemPhotoChem

DOI: 10.1002/cptc.202400117

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