針對上述問題，中國科學院大連化學物理研究所張濤院士課題組設計了CeO2改性的Pd-Zn-Al催化劑，采用一系列原位光譜表征系統研究了CeO2助劑在鈀鋅催化乙炔加氫反應中的電子效應和幾何效應，及其對反應性能的共同調制作用。反應測試表明，低鈰助劑(0.1 wt%)改性的Pd-Zn-Al催化劑表現出最優的乙炔加氫性能，在130小時穩定性評價中高乙炔轉化率(~90 %)時始終保持高的乙烯選擇性(>95 %)，在活性、選擇性、穩定性等方面顯著優于已報到的PdZn合金及其他Pd基催化劑。低含量鈰助劑中高分散CeOx物種在PdZn合金近鄰位的富集，通過金屬-氧化物電子相互作用向鈀鋅合金轉移電子，促進氫氣解離與產物乙烯脫附，從而在保持高選擇性的同時進一步提升反應活性。而在高鈰助劑含量情況下，高結晶性體相CeO2的形成顯著抑制了鈀氫物種的形成及合金化，導致了鈀鋅合金的相分離，形成高分散的鈀團簇。鈀團簇上Pd-Pd位點的富集導致高鈰含量助劑催化劑選擇性和穩定性的降低。本研究工作為稀土助劑在選擇加氫反應中的工業應用提供了明確的科學指導。
Dr. Huan Chen,?Prof. Bing Yang,?Dr. Yafeng Zhang,?Dr. Chunxia Che,?Dr. Feng Zhang,?Dr. Wei Han,?Dr. He Wen,?Prof. Aiqin Wang,?Prof. Tao Zhang
本文第一作者是大連理工大學-中國科學院大連化學物理研究所聯合培養博士研究生陳歡，通訊作者為中國科學院大連化學物理研究所張濤院士、王愛琴研究員和楊冰副研究員。
ChemCatChem
DOI:?10.1002/cctc.202400566
