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利用乙二醇還原法合成了Pd原子摻雜的PtRuPd@CNT催化劑。通過Pd的引入提升了甲醇氧化反應(yīng)過程中甲醇氧化能力、CO抗中毒能力和穩(wěn)定性，實現(xiàn)高效催化甲醇氧化性能的目的。

在化石能源消耗不斷增加、環(huán)境污染加劇的情況下，發(fā)展低碳清潔的可再生能源，實現(xiàn)碳中和的目標具有重要意義，已引起人們的廣泛關(guān)注。燃料電池作為一種能量產(chǎn)生裝置，可以在不發(fā)生燃燒反應(yīng)的情況下將化學(xué)能轉(zhuǎn)化為電能。此外，由于燃料電池具有能量轉(zhuǎn)換效率高、環(huán)境友好、不受卡諾循環(huán)的限制等優(yōu)點，被認為是一種清潔、高效的能源利用技術(shù)，有望實現(xiàn)可持續(xù)能源的發(fā)展前景。甲醇是一種在室溫常壓下結(jié)構(gòu)簡單的液態(tài)有機化合物，具有易儲存、成本低、污染少、來源豐富等優(yōu)點。以液態(tài)甲醇為燃料載體的直接甲醇燃料電池(DMFC)具有能量密度高、易于儲存、工作溫度低、清潔環(huán)保、低溫啟動快等優(yōu)點，前景廣闊，將有望成為未來必不可少的便攜式產(chǎn)品。由于DMFC中的陽極甲醇氧化反應(yīng)過程復(fù)雜涉及六電子轉(zhuǎn)移、過電位大和緩慢的甲醇氧化動力學(xué)速率，阻礙了其進一步發(fā)展，使得DMFC的商業(yè)化仍然面臨著重大挑戰(zhàn)。目前，DMFC中甲醇氧化反應(yīng)的反應(yīng)速度較慢，高濃度甲醇滲透性較嚴重，Pt基電催化劑容易被中間物種一氧化碳(CO)毒害，穩(wěn)定性較差，導(dǎo)致DMFC裝置壽命快速衰減。雖然廣泛應(yīng)用的PtRu二元催化劑具有較高的甲醇電催化性能和抗CO中毒性能，但Ru在酸性介質(zhì)中不穩(wěn)定，導(dǎo)致催化性能和穩(wěn)定性衰減，影響整個DMFC設(shè)備的催化活性和使用壽命。因此，探索具有高MOR催化活性、強CO抗中毒性和優(yōu)異穩(wěn)定性的新型電催化劑對于DMFC大規(guī)模商業(yè)化具有極其重要的意義。

在本研究中采用簡單的一步溶劑還原方法制備了碳納米管負載的三元PtRuPd合金催化劑。與PtRu@CNT二元金屬催化劑相比，制備的PtRuPd@CNT三元金屬催化劑表現(xiàn)出更突出的甲醇氧化催化性能和良好的抗CO中毒能力。Pd原子的引入調(diào)節(jié)了PtRu合金的表面電子結(jié)構(gòu)，強電子相互作用增強了PtRu@CNT催化劑的甲醇氧化活性。此外，PtRuPd@CNT電催化劑中Pd原子的加入也減少了CO中間體在Pt表面的吸附，增強了催化劑的CO抗中毒能力，提高了穩(wěn)定性。因此，含有Pd原子的PtRuPd@CNT電催化劑作為一種高效的DMFC陽極催化劑具有實際應(yīng)用前景。

論文信息

Construction of ternary PtRuPd alloy supported on carbon nanotubes for concentrated methanol oxidation

Quan Zhang, Yuhua Xie, Xia Zhang, Mengxiao Zhao, Qian Chen, Yiman Wu, Jiangfeng Yu, Qiyun Pan, Fangqi Yang, Huihui Lin

ChemCatChem

DOI:?10.1002/cctc.202300255

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