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金屬-四氮配位構(gòu)型（M-N₄）活化過一硫酸鹽（PMS）可形成活性的高價金屬氧（HVMO）。HVMO在高級氧化降解水中有機污染物中具有更高的選擇性和抗干擾能力，受到廣泛關(guān)注。然而，由于M-N₄具有對稱性配位結(jié)構(gòu)，在活化PMS時，受限于電子傳遞慢，很難破壞表面吸附PMS 分子的O-H 鍵，以釋放質(zhì)子并形成HVMO，因此生成活性HVMO的選擇性和效率均較低。

研究表明，具有不對稱配位構(gòu)型的單原子催化劑，包括平面雜原子摻雜和軸向配位結(jié)構(gòu)設(shè)計，可重排金屬中心電子分布，降低了金屬中心的d_x2-y2、 d_xy以及軸向d_z2軌道的電子填充，從而解決M-N₄對稱結(jié)構(gòu)的不足，促進 PMS分子的O-H/O-O鍵斷裂和HVMO形成。相關(guān)研究工作尚無系統(tǒng)總結(jié)，為此，上海交通大學環(huán)境科學與工程學院張禮知、龍明策團隊綜述了利用平面雜原子摻雜和軸向配位工程打破單原子催化劑配位結(jié)構(gòu)對稱性的兩種策略，總結(jié)了文獻報道的不對稱配位單原子催化劑及其PMS高級氧化技術(shù)研究案例，包括鈷基、鐵基和錳基的單原子催化劑，展望了不對稱配位單原子催化劑在未來水處理中的發(fā)展前景以及亟需解決的挑戰(zhàn)。