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上海交通大學(xué)郭守武團隊通過浸漬-高溫裂解法制備出了一系列鑲嵌于三維氮摻雜石墨烯中的鈷納米粒子復(fù)合材料，并發(fā)現(xiàn)該復(fù)合材料可在相對溫的條件下可有效催化木質(zhì)素中β-O-4鍵的氧化斷裂，以生成單體芳香化合物。

圖1 ?鑲嵌于三維氮摻雜石墨烯中的鈷納米粒子復(fù)合材料（Co/NG@3DNG-900）的?(a) SEM, (b) TEM, (c) HRTEM 和 (d) STEM-HADDF圖像。

圖2 （a）溶劑木質(zhì)素及其（b）氧化斷鍵產(chǎn)物的二維核磁譜圖。

圖3 （a）利用磁鐵回收使用后的催化劑；（b）?催化劑重復(fù)使用性能；使用后的催化劑的TEM圖像（c）和XRD譜圖（d）。

木質(zhì)素是自然界中分布較廣的含有芳香環(huán)結(jié)構(gòu)的生物質(zhì)大分子，如何將其有效地轉(zhuǎn)化為低分子量芳香族化合物一直是生物質(zhì)利用研究領(lǐng)域的熱點。已有研究表明，β-O-4鍵是木質(zhì)素中最主要的鏈接單元。?因此，木質(zhì)素中β-O-4鍵的有效斷裂，被認(rèn)為是木質(zhì)素解聚的關(guān)鍵步驟。與催化加氫、還原等方法相比，β-O-4鍵催化氧化斷裂能夠生成具有高官能化、高利用價值的芳香化合物，因而備受關(guān)注。目前，研究者已相繼開發(fā)了多種催化體系用于木質(zhì)素β-O-4鍵氧化斷裂。其中，鈷基多相催化劑在催化木質(zhì)素β-O-4鍵氧化斷鍵表現(xiàn)出良好的催化性能。然而，已報道的鈷基催化體系需要添加堿或催化劑需要在苛刻條件下再生，不利于實際應(yīng)用。因此，探索/研究在無堿條件下具有高活性、易分離、長循環(huán)的可催化β-O-4鍵氧化斷裂的鈷基催化劑近年來得到廣泛關(guān)注。

上海交通大學(xué)郭守武團隊以三維氮摻雜石墨烯（3DNG）為載體，乙酸鈷為前驅(qū)體，通過浸漬和高溫裂解法，設(shè)計并合成了一系列鑲嵌于三維氮摻雜石墨烯中的鈷納米粒子復(fù)合材料（Co/NG@3DNG）（圖 1），并系統(tǒng)研究了其在木質(zhì)素及其模型化合物β-O-4鍵氧化斷裂過程的催化性能。發(fā)現(xiàn)該催化劑中，Co納米粒子被少層NG包裹，并嵌入3DNG骨架中，有效地防止了Co納米粒子在催化反應(yīng)過程中團聚和失活。在相對溫和（120 ℃，4 h）且未添加任何堿的條件下，以氧氣為氧化劑，Co/NG@3DNG能有效催化木質(zhì)素β-O-4模型化合物氧化斷鍵，且復(fù)合材料的催化活性可通過改變其制備裂解溫度而調(diào)控。當(dāng)裂解溫度為900℃時，所制備的Co/NG@3DNG-900 具有最好的催化活性，主要歸因于豐富的Co-Nx活性中心，載體3DNG強的表面堿性及大的比表面積。更重要的是，Co/NG@3DNG-900亦能有效催化溶劑木質(zhì)素的氧化解聚，生成芳香化合物單體（圖 2）。此外，基于復(fù)合材料中Co納米顆粒的磁性及其表面少層NG的包裹，Co/NG@3DNG-900易于回收，具有良好的循環(huán)穩(wěn)定性（圖3）。該研究工作可為鈷基催化劑的研究，特別是可用木質(zhì)素等生物質(zhì)大分子降解的催化劑體系研究提供有益的借鑒。

論文信息

Oxidative Cleavage of β-O-4 Linkage in Lignin via Co Nanoparticles Embedded in 3DNG as Catalyst

Jiali Zhang, Puyi Lei, Daobo Yu, Yanfang Li, Min Zhong, Wenzhuo Shen, Shouwu Guo

Chemistry – A European Journal?

DOI:?10.1002/chem.202203144

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