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水系鋅離子電池具有高的理論比容量、高安全性和相對較低的成本，被認為是一種很有前途的大型儲能設備。然而鋅金屬負極在循環過程中的形態演高度依賴于鋅離子在界面處的擴散和分布。對于傳統的商業鋅金基底，難以實現均一平坦的表面狀態，不可避免地導致表面電荷密度分布不均勻，進而誘導不均勻的鋅離子擴散和沉積，這被認為是鋅枝晶生長的主要驅動力之一。同時活性水分子在鋅金屬負極表面的無序吸附產生的不穩定界面會促進鋅金屬的腐蝕和析氫反應，并進一步惡化鋅金屬的表面狀態，最終導致電池的失效。

圖1. 基于ATU的水系鋅離子電池示意圖。

圖2. (a) ATU結構示意圖；(b) H₂O/ATU分子在Zn (002)?平面上吸附能的比較；(c) Zn²⁺在不同位置的結構優化示意圖，紅線代表“鋅鍵”。

圖3. 水系鋅離子電池的循環性能：(a) Zn||Zn對稱電池；(b) Zn||Cu半電池；(c) Zn||I₂全電池。

為了解決上述問題，調節鋅負極l電解液界面電荷密度分布以誘導均勻的鋅離子擴散將會是一種簡單有效且可拓展的方法。作為概念驗證，具有豐富孤對電子的脒基硫脲(ATU)被選作為電解液添加劑。ATU分子能穩定吸附在鋅金屬負極表面形成獨特的負極l電解液界面，這種獨特的界面不僅可以起到界面電荷密度調節的作用，同時可以阻止活性水分子和陰離子與鋅金屬的接觸，從而進一步提高鋅金屬負極的穩定性。此外，其豐富的含氮基團能與鋅離子形成獨特的“鋅鍵”，這有助于水合鋅離子的快速遷移和去溶劑化過程。因此，經過不同的電化學測試表明，使用超低濃度的ATU添加劑(0.01 mg mL^-1)可有效阻止枝晶和副產物的不可控生成。基于ATU添加劑的Zn||Zn對稱電池的循環壽命提升了四倍，Zn||Cu半電池的平均庫倫效率提高到了99.52%。此外，與碘配對的Zn||I₂全電池在5000次循環后仍然能保持77.9%的容量。該工作提出了一種低成本且具有普適性的界面改性策略，為耐用鋅金屬負極的界面化學提供了基本的見解，有助于開發長期穩定的水系鋅離子電池。

論文信息

Regulating the Interfacial Charge Density by Constructing a Novel Zn Anode-Electrolyte Interface for Highly Reversible Zn Anode

Shengkang Zhan,?Yiming Guo,?Dr. Kai Wu,?Dr. Fanghua Ning,?Prof. Xiaoyu Liu,?Prof. Yuyu Liu,?Prof. Qian Li,?Prof. Jiujun Zhang,?Prof. Shigang Lu,?Prof. Jin Yi

Chemistry – A European Journal?

DOI:?10.1002/chem.202303211

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