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南京理工大學姜煒、劉貴高課題組綜述了表面等離子體光催化二氧化碳還原方面的最新研究進展。首先，該工作對表面等離子體共振（LSPR）效應中電子及能量的傳遞過程、等離子體光催化CO₂還原的過程與機理進行了分析總結；其次，討論了等離子體金屬納米結構的組成、形貌、尺寸以及半導體的缺陷、異質結等因素對等離子體光催化CO₂還原的調制作用，并著重強調了等離子體金屬納米結構與半導體的界面相互作用對CO₂還原性能的影響；最后，對等離子體光催化CO₂還原面臨的主要挑戰以及未來研究趨向與前景進行了展望。

表面等離子體光催化CO₂還原技術能夠利用太陽能將CO₂轉化為高值化學品或燃料，是有望實現人工碳循環最具前景的技術之一。在本綜述中，該課題組首先討論總結了等離子體光催化CO₂還原反應的過程，主要包括局部表面等離子體共振（LSPR）效應的產生、等離子體金屬納米結構與半導體之間的電子與能量傳遞、以及催化劑表面CO₂的還原等步驟。LSPR效應嚴重依賴于等離子體金屬納米結構的特性，通過調控等離子體金屬納米結構的尺寸、形狀和組成，可有效實現對其LSPR效應的精細調制，進而調控CO₂光還原反應。其次，討論了等離子體光催化劑中半導體載體對CO₂還原反應的影響以及優化策略，主要涉及半導體缺陷工程以及異質結構建。這兩種策略可以顯著影響半導體載體的電子結構，從而影響等離子體熱電子的注入行為，最終對CO₂還原反應的活性和選擇性產生作用。此外，該綜述還闡述了核殼結構以及界面效應對等離子體光催化CO₂還原的調制作用。等離子體金屬/半導體核殼結構不僅可以增加等離子體金屬納米結構與半導體的接觸面積，改善電荷傳輸，而且還可以保護等離子體金屬納米結構內核不易產生腐蝕或破壞，提高催化穩定性。等離子體金屬與半導體之間的界面不僅影響LSPR產生熱載流子的方式，而且對熱載流子的傳輸行為也存在顯著的調節作用。特別地，等離子體金屬與半導體界面處形成的肖特基勢壘可有效抑制載流子的復合。作為一個新興的研究方向，該綜述還概述了等離子體光（熱）催化二氧化碳/甲烷干重整反應的研究現狀與動向。最后，作者對等離子體光催化CO₂還原面臨的挑戰以及未來前景進行了展望。

論文信息

Plasmonic Photocatalysis for CO₂?Reduction: Advances, Understanding and Possibilities

Fangmu Wang,?Zhehong Lu,?Dr. Hu Guo,?Dr. Guangpu Zhang,?Yan Li,?Dr. Yubing Hu,?Prof.?Dr. Wei Jiang,?Prof.?Dr. Guigao Liu

Chemistry – A European Journal

DOI: 10.1002/chem.202202716

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