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浙江理工大學(xué)隋琪博士課題組結(jié)合理論計算和實驗探究，通過調(diào)節(jié)配位模式，實現(xiàn)了針對無墨可擦除打印（IEP）介質(zhì)的定向設(shè)計與合成。研究表明，雙邊配位模式下，紫精基金屬配合物表現(xiàn)出更快的刺激響應(yīng)，更強的顏色對比度，更長的自由基壽命，基于此配合物制備的IEP材料不僅能夠滿足日常打印需求，同時具有較高分辨率，能被智能設(shè)備有效識別。

圖1. (a, c)?M₁和M₂中關(guān)鍵分子幾何參數(shù)，(b, d) 潛在的電子給體和受體之間的能隙，(e, f) TD-DFT計算所得電子吸收光譜（內(nèi)嵌：不同配位模型示意圖），(g，h) 化合物1和2光學(xué)照片及隨時間變化紫外可見漫反射光譜，(f – k) 光打印示例。

無墨可擦除打印（IEP）作為一種新型光打印技術(shù)可有效緩解能源與環(huán)境等問題。金屬有機聚合物（MOPs）具有合成簡單、結(jié)構(gòu)可調(diào)且易于化學(xué)功能化等優(yōu)點，已被證明是獲得智能IEP材料的有效途徑。然而，由于復(fù)雜的組分-結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系，定向設(shè)計具有優(yōu)異特定功能的MOP仍然具有挑戰(zhàn)性。基于此，該課題組從分子角度入手，首先將具有獨特氧化還原性質(zhì)的紫精基團引入MOP的構(gòu)筑中，賦予其潛在的變色行為。同時，設(shè)計了兩種不同配位模型（雙邊配位模式，M₁；單邊配位模式，M₂)，通過理論計算深入探討了不同配位模式對電子轉(zhuǎn)移過程的影響，預(yù)測模型M₁將具備更快的刺激響應(yīng)，更強的顏色對比度，更長的自由基壽命，更適合用于IEP材料。其次，通過實驗合成了兩種ZnII-紫精模型MOPs?1和2，實驗表明具有模型M₁的化合物1的確表現(xiàn)出更快的刺激（如光、壓力）響應(yīng)速率，更強烈的顏色對比度等優(yōu)點。值得注意的是，所制備的1-IEP介質(zhì)很好地繼承了1優(yōu)異的變色特性和紙張的柔韌性，達到了大多數(shù)日常印刷的要求，并具有足夠的分辨率，可用于智能設(shè)備的識別。

本工作結(jié)合了理論計算與實驗設(shè)計二者之優(yōu)勢，深入探討了配位模式對于紫精類化合物電子轉(zhuǎn)移過程的調(diào)控作用，為全面認識組分-結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系做出了有益嘗試，為更有針對性地定向構(gòu)建多功能材料奠定了理論基礎(chǔ)。

論文信息

Tunable Chromic Properties of Viologen-Metal Polymers Modulated by Coordination Modes for Inkless Erasable Printing

Yan-Yan Zhang, He-Chong Wang, Xin-Xin Jin, Run-Jie Li, Qian-Ge Li, Rong Sun, Peng Li, Bing-Wu Wang, Lin Wang, and Qi Sui*

Chemistry – A European Journal

DOI: 10.1002/chem.202302397

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