利用光催化反應生產高附加值化學品是解決這一挑戰的有效途徑。光催化氧化技術在環境凈化、能源轉換和材料合成等領域顯示出巨大的應用潛力。在光催化氧化反應中，苯甲酸的生成可以通過直接氧化甲苯來實現。特別是HAT策略可以在溫和條件下活化惰性的C(sp3)?H鍵。然而，目前的HAT試劑仍然需要氧化氛圍來將低價HAT試劑恢復到其原始價態。這一過程可能與反應中間體存在氧化競爭，導致部分能量損失。因此，有必要找到一種高效利用光能的HAT試劑。耗氧細胞在代謝過程中產生一系列活性氧物種（ROS），這些物種作為調節眾多細胞生理功能的關鍵信號分子。ROS的產生和清除受到嚴格調控，以維持生物體的穩態。在這種情況下，氧氣通過能量傳遞或單電子還原過程產生各種ROS，包括1O2、超氧陰離子、過氧化氫和羥基自由基等。由于其氧化特性，ROS已被廣泛應用于環境污染控制和生物醫學應用，如綠色水消毒和癌癥光動力療法等。
作者推測，可以通過結合HAT試劑和ROS生成來高效氧化甲苯，特別是通過能量轉移過程生成1O2，將有望提高光能的有效利用。然而，實現這一過程的一個主要挑戰是，大多數小分子HAT試劑在光激發下無法將能量傳遞給氧氣。
本文報道了一種溫和實用的策略，通過HAT和ROS的協同作用實現甲苯衍生物的光催化氧化。該方法采用有機光催化劑蒽醌作為HAT試劑和能量轉移試劑，在溫和的條件下以低催化劑負載產生1O2，具有高的氧化能力，從而促進HAT過程并促進一系列甲苯衍生物的光催化氧化。
Dr. Wen-Li Ma,?Jian-Yue Liu,?Dr. Kai-Kai Niu,?Jing Cui,?Rong-Zhen Zhang,?Dr. Rui-Zhi Dong,?Dr. Hui Liu,?Prof.?Dr. Ling-Bao Xing
Chemistry – A European Journal
DOI: 10.1002/chem.202402776
