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常州大學(xué)朱衛(wèi)國(guó)教授課題組劉煜教授通過(guò)利用羰基與共軛相鄰的兩個(gè)氰基的協(xié)同作用，設(shè)計(jì)并構(gòu)筑了具有低未占分子軌道的非那烯衍生物(OPDC)強(qiáng)吸電子受體單元，構(gòu)建了具有近紅外熱活化延遲熒光(NIR-TADF)發(fā)光材料。該研究成果代表了迄今為止基于TADF的有機(jī)發(fā)光二極管（OLED）在類似電致發(fā)光(EL)發(fā)射區(qū)域的最先進(jìn)的性能。該工作為研制長(zhǎng)波長(zhǎng)、效率高的NIR-TADF材料提供了一種簡(jiǎn)單有效的分子設(shè)計(jì)策略?；陔娭掳l(fā)光波長(zhǎng)在700-2500 nm的近紅外有機(jī)電致發(fā)光器件，在光通信、生物傳感、光動(dòng)力治療和電信等領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。然而，與可見(jiàn)光區(qū)的熒光材料相比，由于受到能隙定律的限制，基于有機(jī)近紅外電致發(fā)光器件的外量子效率較低。到目前為止，基于電致發(fā)光光譜峰值超過(guò)900 nm的近紅外熱活化延遲熒光發(fā)光材料還未見(jiàn)報(bào)道。顯然，要想獲得既具有長(zhǎng)發(fā)射波長(zhǎng)、又具有高效率的電致發(fā)光的NIR-TADF發(fā)光材料及其電致發(fā)光器件，仍然是具有挑戰(zhàn)性的課題。目前基于近紅外發(fā)光材料的給體材料大多基于是三芳胺衍生物。因此，探索新型強(qiáng)吸電子能力受體單元，已成為獲得高效NIR-TADF的一個(gè)關(guān)鍵科學(xué)問(wèn)題。

圖1. (a) 優(yōu)化后的分子結(jié)構(gòu)模擬HOMO/LUMO分布(b)OPDC-DTPA和OPDC-DBBPA的ESP (Kcal/mol)

常州大學(xué)朱衛(wèi)國(guó)教授和劉煜教授頗具創(chuàng)新的構(gòu)筑了一種新型小共面、強(qiáng)吸電子受體1-氧-1-苯-2,3-二羰基腈(OPDC)單元。通過(guò)縮小共軛環(huán)并嵌入一個(gè)羰基吸電子基團(tuán)，利用羰基與相鄰兩個(gè)氰基的協(xié)同吸電子作用，增強(qiáng)受體OPDC單元的吸電子能力。與文獻(xiàn)報(bào)道的NIR-TADF發(fā)光材料APDC-DTPA相比，基于強(qiáng)吸電子單元OPDC構(gòu)筑的OPDC-DTPA和OPDC- DBBPA發(fā)光材料，具有更窄的光譜帶隙和更強(qiáng) D-A間的相互作用。研究發(fā)現(xiàn)：OPDC-DTPA和OPDC-DBBPA的靜電電位(ESP)表面圖像與文獻(xiàn)報(bào)道的近紅外熱活化延遲熒光發(fā)光材料APDC-DTPA的ESP相比(圖1)， OPDC-DTPA和OPDC-DBBPA的ESP表面電勢(shì)要大。表明新型的OPDC單元具有更強(qiáng)的吸電子能力，有利于獲得更低帶隙長(zhǎng)波長(zhǎng)的NIR-TADF發(fā)光材料。

圖2.不同摻雜濃度下的OPDC-DTPA和OPDC-DBBPA (λ_ex?= 580 nm)的PL光譜

理論計(jì)算和實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)一步驗(yàn)證了設(shè)計(jì)思想。強(qiáng)吸電子OPDC單元的引入，減小了材料分子的HOMO-LUMO能級(jí)差(ΔE_g)，有效促進(jìn)了發(fā)射峰的紅移；材料分子D-A間較大的扭轉(zhuǎn)角，有利于促使HOMO-LUMO能級(jí)的有效分離，保證材料的TADF性能；此外，自旋軌道耦合(SOC)計(jì)算表明該類材料分子具有更小的ΔE_ST和高的SOC值(≥0.1 cm^?1)，它們的主要RISC通道來(lái)源于T₁和T₂激發(fā)態(tài)，有助于提高TADF分子的三線態(tài)激子的利用率。研究結(jié)果顯示：OPDC-DTPA和OPDC-DBBPA在純膜中分別獲得了962 nm和1003 nm的近紅外發(fā)射。這是文獻(xiàn)報(bào)道的NIR-TADF材料中第二個(gè)達(dá)到近紅外Ⅱ區(qū)的TADF材料?；贠PDC-DTPA和OPDC-DBBPA的溶液可加工摻雜NIR-OLED的發(fā)射峰分別位于834和906 nm，它們對(duì)應(yīng)的最大EQEs分別為0.457%和0.103%。

圖3. (a) OPDC-DTPA和OPDC-DBBPA在摻雜濃度為10 wt%時(shí)的EL光譜，(b) J-V-R曲線圖，(c) EQE-J曲線，(d)基于TADF材料的代表性NIR-TADF在750 ~ 1050 nm范圍內(nèi)的最大EQE總結(jié)。

該研究為開(kāi)發(fā)出具有高效率近紅外外II區(qū)可溶液加工的NIR-TADF材料，提供了一個(gè)簡(jiǎn)單可行的設(shè)計(jì)思路，這一分子設(shè)計(jì)策略對(duì)于促進(jìn)NIR-TADF材料在光電子中的實(shí)際應(yīng)用具有重要的指導(dǎo)意義。

論文信息

A Feasible Strategy for High Efficient Thermally Activated Delayed Fluorescence Emitter Over 900 nm Based on Phenalenone DerivativesBin Ma, Zhenming Ding, Denghui Liu, Zhongxin Zhou, Kai Zhang, Dongfeng Dang, Shiyue Zhang, Shi Jian Su, Weiguo Zhu, and Yu Liu.

該研究工作獲得了華南理工大學(xué)蘇仕健教授在器件優(yōu)化方面的幫助

Chemistry – A European Journal

DOI: 10.1002/chem.202301197

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