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南京信息工程大學(xué)唐雨佳課題組基于Keggin型多酸PMo₁₂，采用兩步法成功制備了含有焦磷酸鈷、氮化鉬和摻雜氮碳的多組分Co₂P₂O₇-MoN/NC復(fù)合材料用于高效的電催化水氧化。

人類對(duì)清潔和可再生能源日益增長(zhǎng)的需求極大地影響了當(dāng)今社會(huì)全球經(jīng)濟(jì)的發(fā)展。氫能具有清潔、無(wú)污染、能量密度高、原料來(lái)源廣泛等優(yōu)點(diǎn)，是最具前景的新能源之一。作為切實(shí)可行的產(chǎn)氫技術(shù)，電催化分解水中的析氧反應(yīng)（OER）存在能壘高、動(dòng)力學(xué)緩慢等問(wèn)題。因此，開發(fā)高效且耐用的非貴金屬基OER電催化劑仍然是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)。基于過(guò)渡金屬制備的多組分復(fù)合材料有望用作高效的析氧電催化劑。

圖 1. 采用兩步法制備Co₂P₂O₇-MoN/NC復(fù)合材料的示意圖

圖 2. 堿性條件下測(cè)試的Co₂P₂O₇-MoN/NC復(fù)合材料及其對(duì)比樣的電催化OER性能

基于此，南京信息工程大學(xué)唐雨佳課題組結(jié)合了焦磷酸鹽、氮化物、非金屬源三者的獨(dú)特優(yōu)勢(shì)，以PMo₁₂、焦磷酸鹽和二氰二胺為原料，采用簡(jiǎn)單的兩步法成功制備了一種含焦磷酸鈷、氮化鉬和氮摻雜多孔碳的多組分復(fù)合材料Co₂P₂O₇-MoN/NC。活性金屬和非金屬多組分物種之間的協(xié)同作用，使Co₂P₂O₇-MoN/NC在OER方面表現(xiàn)出卓越的電化學(xué)活性和耐久性。在電流密度10 mA cm^-2處的過(guò)電位為278 mV，Tafel斜率為83.3 mV dec^-1，并且在堿性溶液中長(zhǎng)期電催化穩(wěn)定100小時(shí)以上。OER后的結(jié)構(gòu)探究表明，在電化學(xué)氧化過(guò)程中，MoN組分的結(jié)構(gòu)部分坍塌并溶解到電解液中，且在電催化劑表面新形成了一層CoOOH納米薄片。這些結(jié)果表明，穩(wěn)定的Co₂P₂O₇、部分結(jié)構(gòu)坍塌的MoN、N/C摻雜和新形成的CoOOH組分之間產(chǎn)生了有效的協(xié)同效應(yīng)，有利于暴露豐富的活性位點(diǎn)，提高質(zhì)子轉(zhuǎn)移能力，顯著改善了電催化OER性能。

該工作基于一種簡(jiǎn)便可實(shí)現(xiàn)的技術(shù)手段并結(jié)合目前電催化劑研究多種趨勢(shì)，優(yōu)勢(shì)互補(bǔ)、質(zhì)效提升，為能源轉(zhuǎn)換應(yīng)用中調(diào)控多組分以制造高效的過(guò)渡金屬基電催化劑提供了一條前景廣闊的途徑。

論文信息

Structural Regulation of a Multi-Component Co2P2O7-MoN/NC Electrocatalyst for Efficient Oxygen Evolution Reaction

Man Jin,?Yan Zou,?Bo-Cong Shi,?Yu-Jia Tang,?Ting-Ting Liu,?Li-Ming Liu,?Dongsheng Geng

Chemistry – A European Journal

DOI: 10.1002/chem.202403235

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