高h各种姿势调教np,狠狠色噜噜狠狠狠777米奇,青青在线久青草免费观看 http://www.lucksd.com 化合物定制合成的專業(yè)網(wǎng)站 Tue, 15 Apr 2025 03:04:19 +0000 zh-Hans hourly 1 https://wordpress.org/?v=6.7.1 Angew. Chem. ：甘油“點(diǎn)金術(shù)”：活性羥基介導(dǎo)甘油中碳-碳鍵優(yōu)先斷裂高效制甲酸 http://www.lucksd.com/angew-chem-%ef%bc%9a%e7%94%98%e6%b2%b9%e7%82%b9%e9%87%91%e6%9c%af%ef%bc%9a%e6%b4%bb%e6%80%a7%e7%be%9f%e5%9f%ba%e4%bb%8b%e5%af%bc%e7%94%98%e6%b2%b9%e4%b8%ad%e7%a2%b3-%e7%a2%b3/ http://www.lucksd.com/angew-chem-%ef%bc%9a%e7%94%98%e6%b2%b9%e7%82%b9%e9%87%91%e6%9c%af%ef%bc%9a%e6%b4%bb%e6%80%a7%e7%be%9f%e5%9f%ba%e4%bb%8b%e5%af%bc%e7%94%98%e6%b2%b9%e4%b8%ad%e7%a2%b3-%e7%a2%b3/#respond Thu, 24 Apr 2025 00:03:19 +0000 http://www.lucksd.com/?p=53730
隨著生物柴油產(chǎn)業(yè)的發(fā)展，甘油作為其副產(chǎn)品，面臨著嚴(yán)重的過剩問題。如何高效轉(zhuǎn)化甘油，生成具有高附加值的化學(xué)品，成為亟待解決的難題。甲酸，作為一種高氫密度的化學(xué)品，在燃料電池、氫儲(chǔ)存、醫(yī)藥和食品化學(xué)等領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。然而，傳統(tǒng)的甲酸制備方法通常依賴于高溫高壓及額外的氧化劑，不僅成本高昂，還可能帶來環(huán)境污染。利用太陽能、風(fēng)能等可再生能源電力驅(qū)動(dòng)甘油氧化反應(yīng)（GOR）制備甲酸耦合析氫反應(yīng)（HER），不僅可以實(shí)現(xiàn)氫氣的高效生產(chǎn)，還能生成增值產(chǎn)品。過渡金屬基催化劑，如Ni和Co，已在被應(yīng)用于GOR，并展現(xiàn)出良好的催化性能。然而，傳統(tǒng)的過渡金屬催化劑往往需要較高的電位才能生成反應(yīng)物種（Ni3+/Co3+-OOH），導(dǎo)致過電位高、催化活性不足，且反應(yīng)路徑復(fù)雜，甲酸的產(chǎn)率較低。因此，開發(fā)具有獨(dú)特氧化機(jī)制的非貴金屬催化劑降低GOR過電位，提升GOR活性和甲酸產(chǎn)率，對(duì)于甘油的高值化利用至關(guān)重要。

近期，內(nèi)蒙古大學(xué)/內(nèi)蒙古師范大學(xué)張軍教授、內(nèi)蒙古大學(xué)劉寶倉(cāng)教授、內(nèi)蒙古大學(xué)高瑞教授團(tuán)隊(duì)創(chuàng)新性地設(shè)計(jì)了一種新型催化劑——Ni單原子（NiSA）和Co單原子（CoSA）共錨定氮摻雜納米管（NCNTs）封裝NiCo合金電催化劑Ni0.1Co0.9@NiSACoSA-NCNTs。該催化劑表現(xiàn)出優(yōu)異的GOR中表現(xiàn)出色。在1.15 V vs. RHE的低電位下，即可達(dá)到10 mA cm-2?的電流密度，并且在1.45 V vs. RHE下連續(xù)電解8小時(shí)后，甘油的轉(zhuǎn)化率、甲酸法拉第效率、甲酸選擇性和甲酸產(chǎn)率分別高達(dá)98.81±0.64%、89.97±1.42%、93.27±2.7%、92.10±2.12%。此外，經(jīng)過20次、共計(jì)128小時(shí)的連續(xù)電解循環(huán)測(cè)試，甲酸選擇性和法拉第效率始終保持在80%以上，顯示出優(yōu)越的電催化GOR活性和穩(wěn)定性。

 

 

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研究進(jìn)一步表明，Ni0.1Co0.9@NiSACoSA-NCNTs催化體系中的關(guān)鍵活性物種是活性羥基（*OH），而非傳統(tǒng)的非貴金屬催化劑中常見的Ni3+-OOH和Co3+-OOH。甘油中C-C鍵的初始斷裂是由*OH介導(dǎo)的，并優(yōu)先發(fā)生在O-H和C-H的脫氫反應(yīng)之前。該氧化路徑有效減少了各種C3反應(yīng)中間體的生成，并減少了反應(yīng)步驟，從而顯著減低了GOR的過電電位，提高了甲酸的選擇性和產(chǎn)率。該*OH介導(dǎo)的獨(dú)特氧化機(jī)制在多種鄰二醇的氧化反應(yīng)中具有廣泛的適用性。

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結(jié)合密度泛函理論（DFT）計(jì)算，研究人員進(jìn)一步揭示了NiSA、CoSA和Ni0.1Co0.9之間的協(xié)同作用增強(qiáng)GOR性能的反應(yīng)機(jī)制。計(jì)算結(jié)果表明，NiSA和CoSA的協(xié)同效應(yīng)能夠優(yōu)化CoSA活性位點(diǎn)的電子結(jié)構(gòu)，降低C-C鍵斷裂和C1中間體脫氫的能量勢(shì)壘，有效降低GOR過電位。同時(shí)，Ni0.1Co0.9合金與CoSA位點(diǎn)之間的電子耦合作用，使CoSA呈現(xiàn)適中的缺電子態(tài)，促進(jìn)了甘油的吸附和活化，進(jìn)一步提升了GOR效率。該發(fā)現(xiàn)為設(shè)計(jì)高效的過渡金屬基生物質(zhì)氧化催化劑提供了重要的理論依據(jù)。

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以Ni0.1Co0.9@NiSACoSA-NCNTs/CC為陽極，Pt/C/CP為陰極，將GOR與HER耦合后，在膜電極組件（MEA）流動(dòng)池中運(yùn)行時(shí)，展現(xiàn)了超過108小時(shí)的長(zhǎng)期穩(wěn)定性。在僅需1.52 V槽壓下，即可獲得100 mA cm-2的電流密度，并且生產(chǎn)1 m-3?H2電能消耗低至3.63 kWh，相較于傳統(tǒng)水電解制氫，能耗降低了14.6%。

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該研究為甘油的高效轉(zhuǎn)化提供了新的思路，并為設(shè)計(jì)高效的過渡金屬基催化劑，推進(jìn)生物質(zhì)增值氧化耦合綠氫生產(chǎn)，提供了重要的理論指導(dǎo)和材料范例。利用該催化劑，甘油能夠?qū)崿F(xiàn)低成本、高效率的轉(zhuǎn)化，為可持續(xù)能源和化學(xué)品的生產(chǎn)提供了新的動(dòng)力。未來，這種催化劑的應(yīng)用有望推動(dòng)生物質(zhì)資源的高效利用，促進(jìn)綠色化學(xué)品的生產(chǎn)，為實(shí)現(xiàn)可持續(xù)發(fā)展目標(biāo)做出貢獻(xiàn)。

論文信息

Active Hydroxyl-Mediated Preferential Cleavage of Carbon-Carbon Bonds in Electrocatalytic Glycerol Oxidation

Qiang Zhang,?Xiaojing Zhang,?Prof. Baocang Liu,?Peng Jing,?Xuan Xu,?Dr. Haigang Hao,?Prof. Rui Gao,?Prof. Jun Zhang

Angewandte Chemie International Edition

DOI:?10.1002/anie.202420942

 

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