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半導體薄膜制備過程中的沉積后處理可以從根本上改變薄膜的化學、電學、結構和缺陷特性，從而彌補直接沉積薄膜對物性調控的不足。準一維結構的Sb₂Se₃因其優異的光電特性，被認為是一種極具前景的太陽能電池光吸收材料，然而，準一維結構導致了顯著的載流子傳輸各向異性和復雜的深能級缺陷特性，研究人員至今無法有效調整沉積的Sb₂Se₃薄膜的載流子傳輸和缺陷特性，從而阻礙了其性能的提升。

近日，中國科學技術大學陳濤教授、唐榮風博士和鄭旭升教授合作，開發了一種“旋涂—熱擴散—刻蝕”的沉積后處理工藝。通過使用P₂O₅和(NH₄)₂S對熱蒸發沉積的Sb₂Se₃薄膜進行沉積后處理，不僅鈍化了Sb₂Se₃薄膜固有的深能級缺陷，還促進載流子從一維傳輸向三維傳輸轉變，最終實現了基于熱蒸發制備的頂襯Sb₂Se₃太陽能電池9.50%的冠軍能量轉換效率。

作者首先通過原子分辨的EDS表征發現在沉積后處理之后，Sb₂Se₃晶格中的(Sb₄Se₆)_n條帶上的Se原子鏈變得無序，同時Sb原子鏈也有輕微偏移。同步輻射表征進一步表明對Sb₂Se₃的沉積后處理引發晶格畸變，拉長了Se-Sb鍵，從而減小了近鄰(Sb₄Se₆)_n條帶間距。

進一步，作者通過深能級瞬態譜表征發現，在處理后Sb₂Se₃薄膜中原有的Se空位（V_Se1）缺陷消失，Sb取代Se的Sb_Se反位缺陷密度明顯下降，但同時新形成了一種缺陷密度較低，缺陷相關載流子壽命較長的受主缺陷，第一性原理計算表明該缺陷為P取代Se1或Se2的P_Se1,2缺陷。

作者揭示了P₂O₅和(NH₄)₂S的作用機理：涂覆在Sb₂Se₃薄膜表面的P₂O₅在退火時與表面Sb₂Se₃反應而釋放P進入Sb₂Se₃薄膜，由于P占據Se位置具有較低的形成能，故P原子占據了部分Se位置，將對載流子俘獲作用大的V_Se1和部分Sb_Se缺陷轉化為對載流子俘獲作用較小的P_Se缺陷，抑制了載流子的非輻射復合。同時，摻入的P與周圍Se原子相互作用引發Sb₂Se₃晶格畸變，拉近了(Sb₄Se₆)_n條帶間距，使載流子更容易實現跨越條帶傳輸，促進了載流子從一維到三維的高效傳輸。(NH₄)₂S則起到了清潔薄膜表面的作用。

在該研究中，作者基于P₂O₅和(NH₄)₂S的沉積后處理，不僅提高了Sb₂Se₃薄膜中光生載流子的傳輸維度，還有效鈍化了薄膜中的固有深能級缺陷。最終實現了基于熱蒸發制備的頂襯Sb₂Se₃太陽能電池9.50%的冠軍能量轉換效率。這項研究為鈍化硒化銻半導體深能級缺陷和增加低維材料電子傳輸維度提供了一種新的策略。

論文信息

Post-deposition Treatment of Sb2Se3 Enables Defect Passivation and Increased Carrier Transport Dimension for Efficient Solar Cell Application

Bo Che, Zhiyuan Cai, Haonan Xu, Shuwei Sheng, Qi Zhao, Peng Xiao, Junjie Yang, Changfei Zhu, Xusheng Zheng, Rongfeng Tang, Tao Chen

Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202425639

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