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單質硫作為鋰硫電池的正極材料，因其氧化還原反應表現出較高的理論能量密度和理論容量而備受關注。然而，在電池充放電過程中，由于較慢的硫還原反應（SRR）速率，累積的可溶性多硫導致嚴重的穿梭效應，嚴重降低電池容量和壽命。構建高效電催化SRR催化劑是提高多硫化物轉化速率和硫利用率、抑制穿梭效應的有效策略。過渡金屬催化劑是重要的硫轉化催化劑，闡明過渡金屬電子結構與SRR活性之間的關聯對發展高效催化劑和高比能鋰硫電池具有重要意義。

近日，上海師范大學萬穎教授團隊和福州大學江莉龍研究員團隊合作，提出并通過實驗證實了過渡金屬的d電荷密度可以定量地描述電催化SRR活性及電池性能。

利用水熱合成方法，制備了有序介孔碳載過渡金屬催化劑（TM/OMC），金屬納米顆粒大小均一，均勻分散在有序介孔孔道中。電子結構表征結果表明，Ru、Rh、Pd、Pt和Au的d軌道空穴數分別為3.59、3.20、0.87、1.97和0.20 e。

將介孔碳載過渡金屬催化劑催化SRR反應中高電位平臺（S₈還原為可溶性多硫）和低電位平臺（可溶性多硫還原為不溶性Li₂S₂/Li₂S）對應的硫還原過程簡化為兩個總包反應，確定了低電壓平臺反應為硫還原反應的速率控制步驟。動力學參數例如活化能和穿梭常數等遵循Pd/OMC < Au/OMC < Pt/OMC < Rh/OMC < Ru/OMC < OMC順序，表明Pd可以有效降低多硫化物轉化活化能，加快多硫化物轉化速率，有效抑制穿梭效應。同時Pd/OMC催化硫還原反應表現出最多的電子轉移數、最大的動力學電流密度和轉化頻率。

機理研究顯示，在Pd催化劑表面多硫化物通過形成長鏈的硫代硫酸鹽和連多硫酸鹽中間體，促進多硫化物轉化，發生氧化還原循環。并且在氧化還原循環后Pd/OMC催化劑電子結構沒有發生明顯變化，證明其具有良好的穩定性。

硫還原反應中多硫化物是強吸附質，因此推測過渡金屬d軌道未被占據態與SRR活性密切相關。將過渡金屬d電荷密度與過渡金屬催化劑催化硫還原反應吸附活化熵（ΔS^0*）和轉化頻率（TOF）關聯，發現呈火山型曲線關系。具有最優d電荷密度的Pd/OMC催化劑，表現出優異的催化活性。因此，過渡金屬的d電荷密度是一個恰當的描述電催化SRR反應活性的描述因子，為高性能鋰硫電池催化材料的理性設計和高比能鋰硫電池實用化技術開發提供了新思路。

論文信息

Counting d Orbital Vacancy of Transition-metal Catalysts for the Sulfur Reduction Reaction

Yafei Sun?, Jingyi Wang?, Tongxin Shang*, Zejian Li, Kanghui Li, Xianwei Wang, Huarui Luo, Wei Lv, Lilong Jiang*, Ying Wan*

Angewandte Chemie International Edition

DOI:?10.1002/anie.202306791

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