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利用新能源電力將二氧化碳轉(zhuǎn)化為高值化學(xué)品有望同時(shí)實(shí)現(xiàn)減碳和電力消納的雙重目標(biāo)。近年來，甲酸因其較高的經(jīng)濟(jì)價(jià)值以及在工業(yè)、燃料電池及儲氫領(lǐng)域的廣泛應(yīng)用，在CO₂電化學(xué)還原眾多產(chǎn)物中備受關(guān)注。但在電解工況條件下，電極界面瞬變、電場不均以及pH梯度等問題將導(dǎo)致明顯電壓抖動(dòng)。因此，開發(fā)寬電位窗口內(nèi)穩(wěn)定高效制取甲酸技術(shù)具有重要意義。

近日，華東理工大學(xué)的張玉教授和香港科技大學(xué)的邵敏華教授合作，通過在鉍基催化劑表面引入L-組氨酸分子，有效增強(qiáng)了CO₂局域吸附和活化能力，克服了高催化活性和高甲酸選擇性難以兼顧的挑戰(zhàn)，實(shí)現(xiàn)了在超寬電位范圍（-0.1 ~ -1.8 V vs. RHE）內(nèi)高選擇性地制取甲酸鹽（FE_Formate>90%）。

此外，該工作所報(bào)道的催化劑因其優(yōu)異的CO₂吸附能力，即使在低CO₂濃度（20 vol.%）供應(yīng)的情況下，仍能在-0.2 ~ -1.0 VRHE的寬電位范圍內(nèi)保持90%的甲酸鹽選擇性。原位紫外光譜方法表明該催化劑具有較低的過電位（-0.05 V vs. RHE）.

原位衰減全反射紅外光譜（ATR-IR）及原位拉曼技術(shù)證明了該催化劑對CO₂優(yōu)異的吸附及活化能力，揭示了CO₂局域富集策略對于高效制取甲酸鹽的增強(qiáng)機(jī)制。該工作為開發(fā)工業(yè)煙道氣CO₂捕集-轉(zhuǎn)化一體化技術(shù)提供了新的思路。

論文信息

Enhancing Local CO₂?Adsorption by L-histidine Incorporation for Selective Formate Production Over the Wide Potential Window

文章的第一作者是華東理工大學(xué)的博士生李億程和香港科技大學(xué)的Ernest Pahuyo Delmo博士

Angewandte Chemie International Edition

DOI:?10.1002/anie.202313522

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