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堿性甲醇-水共電解體系為同時實現高效節能制氫和甲酸合成提供了一條極具前景的途徑。然而，甲醇氧化反應的穩定性和選擇性隨電流密度的增大而降低，阻礙了甲醇-水共電解體系的實際工業應用前景。前期研究表明，反應前驅體甲醇和OH-在活性物質表面的吸附動力學與吸附容量對大電流密度下甲醇氧化性能的影響較大。

近日，四川大學化學工程學院吉俊懿教授課題組報道了一種具有優異甲醇氧化活性的CeF₃@Ni₃N復合材料，通過CeF₃調節Ni₃N的電子分布，能夠增強甲醇和OH-在活性位表面的吸附動力學與吸附容量，從而在大電流密度下維持甲醇氧化反應良好的法拉第效率和長周期穩定性。

首先，作者通過兩步水熱法制備了NiCeF前驅體納米片陣列，Ce元素的加入避免了氮化過程中陣列結構的坍塌，同時構筑了豐富的Ni₃N和CeF₃異質界面。值得注意的是，通過以F摻雜Ni(OH)₂陣列為模板與F源，F元素在反應過程中緩慢遷出并生成CeF₃，避免了Ce³⁺和F^–易發生共沉淀的問題，能夠將CeF₃和Ni₃N的晶粒尺寸維持在5-10 nm之間，從而得到豐富的兩相界面。

在100~500 mA cm^-2的電流密度下，CeF₃@Ni₃N催化劑均具有較高的法拉第效率和穩定性。在500 mA cm^-2的電流密度下經過72 h循環（每12 h更換電解液），也能夠維持較高的法拉第效率（＞90%），與目前報道的甲醇氧化催化劑相比，具有更大的電流密度與更加優異的穩定性。

通過一系列測試發現，與Ni₃N催化劑相比，CeF₃@Ni₃N催化劑表面Ni³⁺OOH的生成速率更加迅速，并且對甲醇和OH^–具有更快的吸附動力學和吸附容量，能夠在表面反應消耗后實現快速補充，從而降低甲醇氧化反應的起始過電位、加速反應動力學，為大電流密度下甲醇氧化的高穩定性和高選擇性提供了保障。

此外，CeF₃@Ni₃N也表現出良好的電化學析氫性能。以CeF₃@Ni₃N催化劑為陰、陽極組裝的流動型甲醇-水共電解裝置，能在滿足工業生產要求的電流密度（300 mA cm^-2）下長時間穩定工作，實現同步高效節能制氫和甲酸合成的目標。該工作為甲醇氧化耦合電解水制氫的工業化應用提供了有價值的探索與實踐。

論文信息

Enhanced Adsorption Kinetics and Capacity of a Stable CeF₃@Ni₃N Heterostructure for Methanol Electro-Reforming Coupled with Hydrogen Production

Kuan Deng,?Xuesong Liu,?Peng Liu,?Xingbin Lv,?Wen Tian,?Junyi Ji

Angewandte Chemie International Edition

DOI:?10.1002/anie.202416763

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