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圓偏振光源的發展在現代顯示器產業，以及未來技術包括3D顯示、量子計算和傳感以及加密通信等技術中起著至關重要的作用。這些新興光子器件的前景依賴于高效的圓偏振光，即大的不對稱因子（glum=2×（I_L–I_R）/（I_L+I_R），其中IL和IR分別是左手和右手圓偏振光的光致發光（PL）強度）。然而，由于電偶極矩和磁偶極矩的不同宇稱選擇規則，在不犧牲光致發光量子產率（PLQY）的情況下實現高不對稱因子仍然是一個基本挑戰。

最近，將手性配體引入有機無機混合金屬鹵化物從而得到具有手性光學性質的材料的方法引起了科研工作者的興趣。然而這類材料通常有著較低PLQY，這歸因于不對稱氫鍵導致晶格畸變增強，使得激發態中產生更大的結構變形。變形激發態可以更容易地與軟晶格聲子耦合，導致非輻射復合增強，激子發光減少。然而，在低維金屬鹵化物中，大的晶格畸變也會促進小極化子的形成，也稱為自陷域激子（STE），從而導致寬帶發射。

圖1：手性銦基和銦銻合金氯化物單晶結構以及紫外光激發下的光致發光晶體顯微鏡照片。

基于此，香港科技大學的呂海鵬教授團隊利用手性配體產生的結構畸變和軟晶格扭轉STE態，從手性金屬鹵化物中獲得了高效的圓偏振光CPL。他們首先引入手性有機陽離子，包括（R）-（+）-β-甲基苯乙基銨（R-MPA⁺）和（R）（-）-1-環己基乙胺（R-CHEA⁺），合成了手性銦基氯化物（R-MPA）₂InCl₅和（R-CHEA）₄InCl₁₀。

圖2：手性銦基和銦銻合金氯化物的STE構型坐標圖

這兩種化合物在室溫下基本觀察不到光致發光信號，第一原理密度泛函理論（DFT）表明，這是源于構型坐標圖中激發態和基態曲線的交叉。有趣的是，他們發現在上述手性銦基氯化物中引入Sb³⁺可以獲得PLQY高達21.4%的強CPL信號。光譜測量表明，強激子發光源于明亮的Sb³⁺5s²中心的STE態。

圖3：手性銦銻合金氯化物的圓二色譜和CPL圓偏振光致發光光譜

此外，通過將手性氯化銦銻合金覆蓋在近紫外（NUV）LED芯片上，產生了圓偏振白光，其在室溫下的偏振率（P）達到了6.0%。我們的工作為設計具有強PLQY和大不對稱因子的固態手性金屬鹵化物半導體提供了新的策略。

圖4：基于嵌入NUV-LED芯片上的左旋和右旋圓偏振發光光譜。

論文信息

Turn-on Circularly Polarized Luminescence in Chiral Indium Chlorides by 5s²?Metal Centers

Zhiyu Wang,?Dr. Xiaoming Wang,?Zhongwei Chen,?Dr. Yang Liu,?Huilin Xie,?Jie Xue,?Prof. Lingling Mao,?Prof. Yanfa Yan,?Prof. Haipeng Lu

Angewandte Chemie International Edition

DOI:?10.1002/anie.202215206

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