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傳統的碳纖維增強聚合物復合材料(CFRCs)由碳纖維和環氧樹脂等熱固性樹脂通過層壓或模壓方法制造得到，其具有高力學強度、高模量和優異的化學穩定性。但熱固性樹脂內部穩定的三維交聯結構使得CFRCs在使用后難以解聚和回收，從而導致嚴重的環境污染和資源浪費。開發新型的可回收利用CFRCs，并利用升級回收等策略實現回收材料價值的最大化，對構建可持續發展社會具有重要意義。

吉林大學的孫俊奇教授課題組制備了芳香頻哪醇交聯的熱固性樹脂及其碳纖維增強復合材料，基于芳香頻哪醇的熱致解離特性，該復合材料可在加熱條件下解聚為原始的碳纖維及高強度彈性體，從而實現了高性能CFRCs的升級回收。

作者首先以四臂芳香頻哪醇分子為交聯劑，制備了高強度熱固性樹脂PU-AP，其斷裂強度約為95.5 MPa，楊氏模量約為248.7 MPa。隨后，作者將多層碳纖維布浸漬在PU-AP的N,N-二甲基乙酰胺(DMAc)溶液中，在揮發溶劑后得到了CF/PU-AP復合材料。由于PU-AP和碳纖維之間存在氫鍵相互作用，CF/PU-AP具有優異的力學性能，其楊氏模量約為22.3 GPa，斷裂強度約為870 MPa，撕裂能高達1496 kJ m^-2。此外，CF/PU-AP復合材料具有優異的化學穩定性，將其浸泡在水及多種常見有機溶劑中，其力學性能幾乎保持不變。

將CF/PU-AP復合材料置于100 °C 的DMAc中加熱3小時，基于芳香頻哪醇的熱致解離特性，熱固性的PU-AP可轉化為可溶性線性聚合物，使碳纖維可以很方便地從溶液中分離出來，實現了碳纖維高效、無損的回收利用。為了進一步確認PU-AP在解離后的化學結構，作者以氟官能化的芳香頻哪醇為模型分子，詳細研究了芳香頻哪醇的解離條件和解離產物。順磁測試表明，芳香頻哪醇在70 °C開始解離；核磁和質譜測試證明，芳香頻哪醇解離后生成了二苯甲醇結構。上述實驗表明，PU-AP在加熱后轉變為線性聚合物，這一聚合物被命名為PU-DM。

將PU-DM的DMAc溶液澆筑成膜，加熱溶劑揮發后，可得到黃色透明的PU-DM彈性體。PU-DM彈性體內部存在原位生成的微相分離結構，這一微相分離結構由疏水的二環己烷異氰酸酯和二苯甲醇聚集形成，且在微相分離結構中存在大量由脲鍵和氨基甲酸酯鍵形成的氫鍵交聯。此微相分離結構可作為納米填料，賦予PU-DM彈性體高達74.2 MPa的斷裂強度。同時，微相分離結構賦予PU-DM彈性體高韌性和抗撕裂性能，其韌性和抗撕裂能分別高達312.3 MJ m^-3和149.6 kJ m^-2。PU-DM彈性體可在加熱條件下實現修復和重復加工。因此，作者成功地將熱固性PU-AP樹脂升級回收為高性能PU-DM彈性體。

綜上，孫俊奇教授團隊制備了芳香頻哪醇交聯的熱固性樹脂及其碳纖維增強復合材料，該復合材料可在加熱條件下實現升級回收，在實現碳纖維無損回收的同時，將熱固性樹脂轉化為高性能彈性體。這是首例可實現升級回收CFRCs的報道。該工作為新型具有升級回收性能的纖維增強復合材料的制備提供了一種新的策略。

論文信息

Upcycling of Carbon Fiber/Thermoset Composites into High-Performance Elastomers and Repurposed Carbon Fibers

Tiantian Yang, Xingyuan Lu, Xiaohan Wang, Xiang Wei, Ni An, Yixuan Li, Wenjie Wang, Xiang Li, Xu Fang and Junqi Sun*

Angewandte Chemie International Edition

DOI:?10.1002/anie.202403972

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