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N配位的原子分散的Fe位點錨定在碳基體（Fe–N_x）被認為是最有前景的4e^–?轉移電催化氧還原反應（ORR）催化劑。鐵酞菁（FePc）分子具備精確的四配位Fe–N₄中心及全共軛的化學結構被廣泛用于制備無熱解ORR型電催化劑。與FePc分子相比，鐵酞菁聚合物（PFePc）可以提供更高的Fe位密度和更大的電導率。

近日，江西師范大學/南昌大學的陳義旺教授、南昌大學的袁凱教授和上海交通大學的莊小東教授合作，以PFePc為研究對象，受理論計算指導，在鄰苯二甲腈功能化石墨烯表面經微波聚合原位生長PFePc，通過氫氧化鉀液相剝離體相PFePc，制備得到PFePc納米片縱向接枝于石墨烯（3D-G-PFePc）的多級次納米片。得益于幾何結構及電子結構調控，高位點暴露的3D-G-PFePc具有良好的電催化ORR活性和快速的動力學過程。

雖然傳統的石墨烯和PFePc堆積復合結構可以提高材料的導電性，而提高ORR催化性能，但石墨烯和PFePc之間強大的電子相互作用可以進一步降低Fe位點中Fe中心的電荷密度。這種更明顯的Fe中心缺電子狀態會導致ORR動力學速率減緩。

因此，在氧氣飽和的0.1 M KOH體系中，3D-G-PFePc展現出69.31 μA cm^?2的高比活性，81.88 A g^?1的高質量活性，以及0.93 e s^?1?site^?1的轉換頻率，這些都優于傳統的石墨烯和PFePc堆積對照樣和商業Pt/C。

與傳統的石墨烯和PFePc堆積復合結構相比，3D-G-PFePc具有更低的功函數，因而可以實現快速的電荷轉移來加速更ORR動力學，這與Tafel斜率相對應。并且，原位掃描電化學顯微鏡也進一步證明了在3D-G-FePc上ORR的快速動力學。此外，基于無熱解的3D-G-PFePc組裝的液態和柔性準固態鋅空氣電池表現出優異的電池性能，具有高功率密度和長循環壽命。

論文信息

Longitudinally Grafting of Graphene with Iron Phthalocyanine-based Porous Organic Polymer to Boost Oxygen Electroreduction

Longbin Li,?Xiannong Tang,?Senhe Huang,?Dr. Chenbao Lu,?Prof. Dirk Lützenkirchen-Hecht,?Prof. Kai Yuan,?Prof. Xiaodong Zhuang,?Prof. Yiwang Chen

Angewandte Chemie International Edition

DOI:?10.1002/anie.202301642

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