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化學鍵是化學學科的基石。在過去六十年中，d區過渡金屬之間的多重鍵得到飛速發展，一系列同核或異核過渡金屬之間的多重鍵得到表征，為深入理解d區過渡金屬的成鍵本質提供了很好的素材。相對來說，f區錒系金屬-過渡金屬多重鍵研究主要集中于理論計算方面，如何構筑錒系金屬-過渡金屬多重鍵仍然是巨大挑戰。

在前期研究的基礎上，南京大學朱從青教授團隊通過鈾-銠/銥配合物前體與烷基化試劑（甲基溴化鎂或甲基鋰）反應，成功得到分子內含有2個鈾-銠/銥雙鍵配合物，該類分子中兩個鈾-過渡金屬雙鍵鏈接在同一個鈾中心。

該類化合物中U-Rh和U-Ir最短鍵長分別為2.514和2.580??，它們的形式縮短比值（FSR，金屬-金屬鍵的鍵長除以兩個金屬原子共價半徑之和）分別為0.85和0.88，與過渡金屬-金屬雙鍵的FSR值相當。在錒系金屬配位化學中，含有O=U=O結構單元的鈾酰普遍存在，將鈾酰中的O用N替代，得到鈾雙亞胺也較為常見，而將鈾酰中的O用C替代，得到鈾雙卡賓化合物則較少報道。該工作可認為是將鈾酰中兩個O原子用過渡金屬替代，實現含[M=U=M]累積雙鍵物種的構筑。

法國圖盧茲第三大學Laurent Maron教授對該類化合物中鈾-金屬雙鍵的成鍵進行了理論分析，發現組成U=Rh/Ir雙鍵的電子主要來自于過渡金屬Rh/Ir。因此，該體系中鈾與過渡金屬之間的成鍵本質為過渡金屬Rh/Ir對U的雙重配位鍵。

在該工作中，朱從青課題組首次實現[M?U?M]結構單元的構筑。與此前通過石墨鉀還原合成鈾-過渡金屬三鍵不同，本工作開發了構筑錒系金屬-過渡金屬多重鍵的新方法。至此，朱從青課題組通過獨特的雙層N-P配體，實現了鈾-過渡金屬單、雙、三鍵的構筑，為系統研究錒系金屬與過渡金屬的成鍵本質提供獨特的物質基礎。

論文信息

Complexes Featuring a cis-[M?U?M] Core (M = Rh, Ir): A New Route to Uranium-Metal Multiple Bonds

Jinghang Shen,?Thayalan Rajeshkumar,?Genfeng Feng,?Yue Zhao,?Shuao Wang,?Laurent Maron,?Congqing Zhu

本論文的第一作者為南京大學朱從青教授課題組博士研究生申景航

備注：朱從青課題組擬招聘博士后2名（另：每年招收2名博士研究生），歡迎對其研究感興趣的同學積極聯系（Email: zcq@nju.edu.cn）。

Angewandte Chemie International Edition

DOI:?10.1002/anie.202303379

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