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金屬有機框架材料（MOFs）是一種由金屬節點與有機配體形成的晶態多孔材料，其結構具有高度的可修飾性、可裁剪性。近年來，MOFs在光催化水分解與CO2還原領域取得了巨大的進展，同時其明確的結構也為研究光催化過程中的構效關系創造了便利。基于此，中國科學技術大學江海龍教授課題組從MOFs的類半導體特性入手，聚焦于光催化過程中的構效關系，對MOFs在光催化水分解與CO2還原領域的進展，及有關先進表征手段進行了綜述，最后還對MOFs光催化研究中存在的問題與未來發展的趨勢進行了討論。

MOFs是半導體還是分子催化劑是其進行光催化的基礎，但也是一個充滿爭議的話題，作者首先從半導體定義與特性入手，結合具體實驗證據討論了MOFs在電荷轉移及能帶彎曲等方面的半導體特性（圖1）；隨后指出MOFs具有的分子催化劑特性，強調了MOFs作為一種類半導體催化劑，與傳統半導體與分子光催化劑的不同。

圖1. MOFs具有能帶彎曲特性的實驗證據

在MOFs光催化水分解部分，作者首先從MOFs中光敏性配體與催化位點調控入手，介紹了MOFs中配體分布及取代基種類對光催化產氫過程中電荷分離效率效率及壽命的影響（圖2）；總結了貴金屬、非貴金屬共催化劑，及MOFs自身作為產氫活性位用于水分解制氫的工作。然后對MOFs在水分解制氧，及光催化全水分解方面的進展進行了總結。

圖2. MOF中配體分布對光催化活性的影響

在光催化CO₂還原部分，作者首先介紹了犧牲劑存在條件下的2電子及多電子CO₂還原，展示了MOFs在研究CO₂還原機制方面的巨大潛力；并基于MOFs易于集成多種催化位點的優勢，介紹了在光催化CO₂還原產物進行串聯反應，提高產物附加值方面的工作（圖3）；然后對CO₂在模擬真實條件下的光催化低濃度CO₂還原中的進展進行了介紹。最后介紹了在無犧牲劑條件下，MOFs在氣固相及液相條件下光催化CO₂反應中的進展。

圖3. MOFs在光催化CO₂還原產物進行串聯反應方面的工作

在先進表征的介紹中，作者從每種先進表征的基本原理入手，介紹了飛秒瞬態吸收光譜(fs-TAS)在揭示MOFs光催化電荷轉移過程中的研究；并進一步介紹原位x射線吸收譜（XAS）與fs-TAS聯用揭示MOFs光催化過程電子定向轉移的過程。然后，介紹了通過開爾文探針力顯微鏡（KPFM）在揭示MOFs中光生電荷空間分布（圖4）；漫反射紅外傅里葉變換光譜（DRIFTS）對光催化CO₂還原過程中反應中間體進行捕捉；電子順磁共振譜（EPR）用于揭示光催化過程中電荷轉移及光催化劑組分間的相互作用；原位x射線光電子能譜揭示光催化過程中的z系電荷轉移機制。

圖4. KPFM在揭示MOF中光生載流子空間分布的實例

最后作者對目前MOFs光催化過程中存在的問題，如CO2同位素標記假活性的問題等進行了強調（圖5）；同時對未來MOFs光催化的發展及如何在光催化研究中發揮自身的優勢進行了討論。

圖5. 光催化CO₂同位素標記中典型的問題圖譜

論文信息

Metal-Organic Frameworks for Photocatalytic Water Splitting and CO₂?Reduction

Kang Sun,?Yunyang Qian,?Prof.?Dr. Hai-Long Jiang

Angewandte Chemie International Edition

DOI:?10.1002/anie.202217565

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