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生物體內的精確序列化大分子在構建生命體結構和實現其功能上具有關鍵作用。這些大分子儲存著決定材料功能的信息，以序列的方式存在于它們的鏈段中。大分子的鏈段序列結構決定了分子間的相互作用，從而影響其宏觀性質和實現不同的功能。然而，由于生物大分子的序列結構復雜，精確調控這些分子間相互作用以實現功能的精準表達仍然是一個挑戰。因此，合成結構簡單且具有可調控相互作用的大分子成為構建功能仿生材料的研究重點。

近日，浙江理工大學邵麗研究員和美國西北太平洋國家實驗室Chun-Long Chen教授通過設計和合成一系列結構明確但具有不同序列的類肽分子，通過序列調控分子間的相互作用，制備得到從一維到三維的功能組裝體。類肽分子的設計思路是引入親水和疏水的二嵌段主鏈，并在末端連接官能團四苯基乙烯。研究表明四苯基乙烯連接位置從疏水端改變到親水端會導致其形貌從離散的一維納米管或二維納米片到三維納米管（片）束的轉變。

Figure 1. (a) Chemical structures of peptoids sequences PEP-1–PEP-9. SEM images of?the assemblies from?(b) PEP-1; (d) PEP-3; (f) PEP-4; (h) PEP-9; and TEM images of the assemblies from?(c) PEP-1; (e) PEP-3; (g) PEP-4; (i) PEP-9. AFM images of the assemblies from (j) PEP-5; (l) PEP-6; (n) PEP-7; (p, q) PEP-8. TEM images of the assemblies from (k) PEP-5; (m) PEP-6; (o) PEP-7.

通過同步輻射粉末衍射和模型分子的單晶數據對類肽分子之間相互作用的進行研究，其組裝機理得以揭示：兩親的二嵌段主鏈之間會通過親疏水作用形成雙分子層的排列，疏水部分堆積在組裝體的內部并且決定組裝形貌，親水部分分散在組裝體的表面。如果四苯基乙烯連接在親水位置，其會分布于組裝體表面，并通過多重非共價相互作用，產生類似齒輪的耦合作用，促使組裝體進一步形成三維結構。這里四苯基乙烯不僅充當組裝體之間的連接基團，同時也賦予組裝體熒光的性質。此外由于四苯基乙烯之間可以通過順時針或者逆時針耦合，所得到的組裝具有左手或者右手螺旋結構，這也是罕見的非手性分子形成手性組裝體的案例。

Figure 2. (a) Helical structures of the self-assemblies of PEP-1?through the?interactions between TPE?groups. (b) Molecular packing of PEP-10?in crystal structure. (c) Cartoon representation of the TPE interactions in the assemblies.

基于這類三維組裝體，研究人員隨后合成了能夠與四苯基乙烯發生能量轉移的衍生物官能團，并通過對修飾這兩種官能團的類肽分子進行共組裝，制備了一個人工光捕獲體系，其能量轉移效率高達97%。這個工作為具有精確序列的人工合成大分子的設計和功能化提供了新的范式。

Figure 3. (a) The normalized emission and absorption spectra of PEP-1?and PEP-9?solutions. (b) Fluorescence spectra of PEP-1?in the mixture of CH₃CN and H₂O (v/v, 2:8) with different ratios of PEP-9, and the illustration of the FRET process in solution. λ_ex?= 300 nm, [PEP-1] = 1.2?× 10^?4?M. (c) Chemical structure and schematic representation of the building blocks. (d) Fluorescence spectra of the co-assembled PEP-1?and PEP-9?at different ratios, and the illustration of the FRET process in the co-assemblies. λ_ex?= 300 nm, [PEP-1] = 6?× 10^?5?M. (e) Fluorescence spectra of the assembled PEP-1 with different ratios of assembled PEP-9, and the illustration of the FRET process in the mixture of individual assemblies. λ_ex?= 300 nm, [PEP-1] = 2?× 10^?5?M.

論文信息

Hierarchical Self-Assembly of Multidimensional Functional Materials from Sequence-Defined Peptoids

Li Shao,?Dehong Hu,?Shao-Liang Zheng,?Thi Kim Hoang Trinh,?Wenhao Zhou,?Haoyu Wang,?Yanxu Zong,?Changning Li,?Chun-Long Chen

Angewandte Chemie International Edition

DOI:?10.1002/anie.202403263

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