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在襯底表面生長(zhǎng)二維材料時(shí)，二維晶體的成核通常被認(rèn)為發(fā)生在襯底的原子臺(tái)階邊緣，這一觀點(diǎn)已在石墨烯、六方氮化硼和過渡金屬硫族化物等二維材料于金屬襯底上的生長(zhǎng)研究中得到了廣泛驗(yàn)證，其原因在于襯底的原子臺(tái)階能夠有效鈍化二維晶核的邊緣，降低其形核能壘。然而，近期研究表明，在SiC襯底上外延生長(zhǎng)石墨烯時(shí)，通過表面預(yù)處理等方法將生長(zhǎng)環(huán)境限制在近平衡條件，會(huì)觀察到臺(tái)階表面成核的現(xiàn)象，同時(shí)可以得到高質(zhì)量的單層石墨烯。以上實(shí)驗(yàn)結(jié)果意味著石墨烯在SiC(0001)表面可能存在全新的成核機(jī)制。近日，中國(guó)科學(xué)院化學(xué)研究所劉云圻院士/董際臣研究員團(tuán)隊(duì)結(jié)合第一性原理計(jì)算與混合蒙特卡洛-分子動(dòng)力學(xué)模擬，揭示了由SiC(0001)表面電荷高度局域化及其與石墨烯間較大的晶格失配導(dǎo)致的石墨烯在SiC(0001)表面的全新成核機(jī)制。

通過對(duì)SiC(0001)表面可能存在的碳鏈和碳簇進(jìn)行系統(tǒng)搜索，發(fā)現(xiàn)碳鏈向sp²碳簇轉(zhuǎn)變的臨界尺寸為N_c?= 6，遠(yuǎn)小于過渡金屬表面上的臨界轉(zhuǎn)變尺寸（N_c?= 11-12）。更重要的是，不同于過渡金屬表面，SiC(0001)表面上最穩(wěn)定的碳團(tuán)簇結(jié)構(gòu)（具有極小形成能）主要由五元環(huán)構(gòu)成，且絕大部分只有一重對(duì)稱結(jié)構(gòu)。

從最穩(wěn)定的C₆團(tuán)簇出發(fā)，通過計(jì)算穩(wěn)定結(jié)構(gòu)的反應(yīng)活性位點(diǎn)，提出了兩種可能的成核模式：(i)低能量的縱向成核模式，以邊緣五元環(huán)為核心，主要通過逐步添加C₂單元來擴(kuò)展共軛，沿襯底的<100>方向生長(zhǎng)；(ii)高能量的圓周成核模式，克服襯底限域，形成富含六元環(huán)的核殼狀結(jié)構(gòu)?；旌厦商乜?分子動(dòng)力學(xué)模擬的結(jié)果進(jìn)一步驗(yàn)證了所提出的成核路徑。成核前期，五元環(huán)的數(shù)量始終超過六元環(huán)，六元環(huán)的增加與五元環(huán)的減少顯著相關(guān)，表明五元環(huán)在石墨烯的早期生長(zhǎng)階段起主導(dǎo)作用。此外，模擬過程中也捕捉到了成核路徑中的典型結(jié)構(gòu)特征。

進(jìn)一步，研究了襯底臺(tái)階對(duì)碳團(tuán)簇穩(wěn)定性及石墨烯形核的影響。發(fā)現(xiàn)相比于不同類型原子臺(tái)階附近的碳團(tuán)簇，位于平臺(tái)表面的碳團(tuán)簇具有更低的形成能，意味著原子臺(tái)階并非能量最優(yōu)的石墨烯形核位點(diǎn)?；诮?jīng)典成核理論，分別計(jì)算了石墨烯在平臺(tái)表面和臺(tái)階邊緣的臨界成核能壘，并構(gòu)建了不同碳前驅(qū)體濃度分布及襯底表面原子臺(tái)階密度下的石墨烯形核相圖。發(fā)現(xiàn)在襯底表面碳前驅(qū)體濃度較均勻的條件下，石墨烯傾向于在臺(tái)階表面形核，而實(shí)驗(yàn)中普遍觀察到的臺(tái)階邊緣成核應(yīng)是由臺(tái)階邊緣處的局部碳前驅(qū)體濃度較高導(dǎo)致的。結(jié)合進(jìn)一步的計(jì)算，文章提出可通過近平衡生長(zhǎng)環(huán)境實(shí)現(xiàn)碳濃度在襯底表面的均勻分布，避免臺(tái)階聚束，實(shí)現(xiàn)在SiC(0001)襯底表面生長(zhǎng)高質(zhì)量的單層石墨烯。這項(xiàng)工作深化了人們對(duì)二維晶體在襯底表面成核機(jī)制的理解，并有助于指導(dǎo)實(shí)驗(yàn)可控生長(zhǎng)高質(zhì)量二維晶體。

論文信息

Unconventional Near-Equilibrium Nucleation of Graphene on Si-Terminated SiC(0001) Surface

Haojie Huang,?Zebin Ren,?Xiao Xue,?Haoyuancheng Guo,?Prof. Jianyi Chen,?Prof. Yunlong Guo,?Prof. Yunqi Liu,?Prof. Jichen Dong

Angewandte Chemie International Edition

DOI:?10.1002/anie.202417457

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