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（光）電催化氨氧化反應(yīng)由于其在能源領(lǐng)域、氫氣制備和污水處理中的重要地位而受到廣泛關(guān)注。然而，直接氨氧化電催化劑如Pt基或Ni基材料分別由于在高電位下容易失活和存在固有的高起峰電位（1.4 ~ 1.5 V_RHE）等問題限制了它們的進一步發(fā)展。基于半導(dǎo)體的光電催化氨氧化在滿足穩(wěn)定性的前提下可以通過引入光能來降低起峰電位，并且可以通過替代緩慢的水氧化反應(yīng)實現(xiàn)更高的光電催化效率。目前，光電催化氨氧化反應(yīng)主要集中于自由基介導(dǎo)的間接氨氧化策略，而這往往需要引入大量的氧化還原媒介，導(dǎo)致低的電流效率以及額外的成本。

近日，中國科學院化學研究所章宇超團隊發(fā)現(xiàn)赤鐵礦(α-Fe₂O₃)光陽極在水溶液中可以通過一種非自由基親核進攻機制，實現(xiàn)高效且穩(wěn)定的催化氨氧化反應(yīng)（電流效率 > 80%），使得總光電流和陰極析氫速率顯著提高（如圖 1所示）。

圖 1. α-Fe₂O₃光陽極可以高效且穩(wěn)定地催化氨氧化反應(yīng)

圖 2. 探究α-Fe₂O₃光陽極上氨氧化和水氧化的反應(yīng)路徑

研究者通過速率方程分析、掃描電化學顯微鏡測試、光電化學測試和原位光譜等手段證明：在氨分子存在時，α-Fe₂O₃表面存在兩種不同的活性物種，高價Fe?O物種（Fe^IV=O）和高價Fe?N物種（Fe^IV=NH），氨氧化反應(yīng)則是通過氨分子對這兩種表面活性物種的親核進攻而進行的。得益于氨分子的強親核性，水分子親核進攻難以與氨分子相競爭，使得氨氧化的電流效率超過80%。

圖 3. α-Fe₂O₃光陽極上氨氧化和水氧化的競爭性親核進攻路徑

基于以上實驗結(jié)果，該研究團隊提出了α-Fe₂O₃表面氨氧化的親核進攻反應(yīng)路徑及其與水氧化之間的競爭關(guān)系。同時，在保證高電流效率的前提下，通過改變兩種表面物種的比例進一步調(diào)節(jié)氨氧化產(chǎn)物的選擇性，驗證這一競爭性親核進攻機制。

圖 4. α-Fe₂O₃光陽極上氨氧化和水氧化的示意圖

這一工作揭示了一種非自由基介導(dǎo)的親核進攻路徑，為合理設(shè)計高性能氨氧化（光）電催化劑和太陽能的高效利用提供了新的見解。

論文信息

Competitive Non-Radical Nucleophilic Attack Pathways for NH₃?Oxidation and H₂O Oxidation on Hematite Photoanodes

Lei Wu,?Daojian Tang,?Jing Xue,?Siqin Liu,?Jiaming Wang,?Prof.?Dr. Hongwei Ji,?Prof.?Dr. Chuncheng Chen,?Prof.?Dr. Yuchao Zhang,?Prof.?Dr. Jincai Zhao

Angewandte Chemie International Edition

DOI:?10.1002/anie.202214580

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