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多核金屬配合物，特別是含鑭系元素的團(tuán)簇，在材料科學(xué)中具有重要地位，其光學(xué)和磁學(xué)性質(zhì)在多個(gè)領(lǐng)域有廣泛應(yīng)用。最初，這些團(tuán)簇的發(fā)現(xiàn)是偶然的，但現(xiàn)代合成技術(shù)，如“配體控制的水解”，使我們能夠有目的地構(gòu)建這些復(fù)雜結(jié)構(gòu)。這種方法通過(guò)預(yù)先占據(jù)金屬配位點(diǎn)來(lái)控制水解過(guò)程，成功合成了多種結(jié)構(gòu)和多達(dá)140個(gè)鑭系原子的團(tuán)簇。然而，合成條件對(duì)鑭系金屬團(tuán)簇結(jié)構(gòu)影響極大，結(jié)果難以預(yù)測(cè)。因此，迫切需要解析這些復(fù)雜因素，以便在特定條件下獲得目標(biāo)結(jié)構(gòu)和性質(zhì)的團(tuán)簇。

近期，南方科技大學(xué)鄭智平教授的研究團(tuán)隊(duì)在探索Dy³⁺和Ni²⁺離子共水解反應(yīng)的領(lǐng)域取得了突破，通過(guò)精心調(diào)整有機(jī)堿三乙胺（TEA）的用量，實(shí)現(xiàn)巨型鑭系-過(guò)渡異金屬團(tuán)簇的靶向合成。該研究深入分析了堿濃度、反應(yīng)溫度和持續(xù)時(shí)間對(duì)最終產(chǎn)物結(jié)構(gòu)的影響，揭示了如何通過(guò)調(diào)整反應(yīng)條件來(lái)操縱團(tuán)簇的結(jié)構(gòu)和性質(zhì)，為精確合成目標(biāo)結(jié)構(gòu)的簇合物提供了關(guān)鍵性指導(dǎo)，并為進(jìn)一步探索其在催化劑和分子反應(yīng)器等領(lǐng)域的應(yīng)用奠定了基礎(chǔ)。

研究發(fā)現(xiàn)，微小的反應(yīng)條件差異在決定不同簇物種的組裝中起著關(guān)鍵作用。簇1的結(jié)構(gòu)比簇2更緊湊，表明其熱力學(xué)上更穩(wěn)定。產(chǎn)物的結(jié)晶狀態(tài)由動(dòng)力學(xué)和熱力學(xué)控制的競(jìng)爭(zhēng)平衡決定，這一平衡受反應(yīng)條件的優(yōu)勢(shì)影響。增加堿量促進(jìn)產(chǎn)物2的形成，而延長(zhǎng)反應(yīng)時(shí)間或提高溫度則有利于產(chǎn)物1的形成。

結(jié)構(gòu)上，這兩種陽(yáng)離子簇緊密相關(guān)，均呈現(xiàn)空心立方體結(jié)構(gòu)，其特征是多殼多面體金屬羥基核被水解限制配體所包裹。此外，立方體的外部尺寸、籠狀結(jié)構(gòu)中的空腔形狀和大小存在一定差異?？招牧⒎襟w結(jié)構(gòu)可視為由兩種類(lèi)型的二級(jí)結(jié)構(gòu)單元組成，一種是占據(jù)立方體頂點(diǎn)的具有三重連接的單元，另一種是形成立方體棱的不同但相關(guān)的橋接單元。

在針對(duì)巨型鑭系-過(guò)渡金屬團(tuán)簇的靶向合成研究中，該團(tuán)隊(duì)不僅展示了通過(guò)精確控制合成條件可以獲得結(jié)構(gòu)多樣且復(fù)雜的團(tuán)簇，而且還揭示了反應(yīng)條件對(duì)產(chǎn)物結(jié)構(gòu)的重大影響。這些發(fā)現(xiàn)對(duì)于理解和設(shè)計(jì)具有特定性質(zhì)和功能的團(tuán)簇具有重要意義，為材料科學(xué)和化學(xué)領(lǐng)域的發(fā)展提供了新的見(jiàn)解。此外，這對(duì)于開(kāi)發(fā)新型催化劑、吸附劑和分子反應(yīng)器具有重要意義，有望在材料科學(xué)、納米技術(shù)、環(huán)境科學(xué)等多個(gè)領(lǐng)域產(chǎn)生廣泛影響。

論文信息

Unraveling the Intertwining Factors Underlying the Assembly of High-Nuclearity Heterometallic Clusters

Na Xu, Wanmin Chen, Jun Miao, Yousong Ding, Zhiping Zheng

Angewandte Chemie International Edition

DOI:?10.1002/anie.202409109

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