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非均相催化劑是絕大多數化工過程不可或缺的關鍵要素。在反應進行中催化劑表面逐漸積碳失活一直是困擾催化研究的一大難題。另外，金屬碳化物催化劑因其在諸多反應中獨特的催化性能在過去的半個世紀受到了催化領域極大的關注。然而金屬碳化物催化劑的制備必然伴隨著一定程度的表面積碳。人們通常傾向于認為碳化物催化劑的獨特性能源于晶格碳對金屬電子性質和幾何結構的修飾，而完全忽略了表面碳物種的貢獻。近日，美國路易斯安那州立大學化學工程系的丁昆侖和徐曄教授團隊合作揭示了鈀催化劑表面積碳對乙炔加氫活性和選擇性的影響，提出了一種新穎的表面限域催化概念。該研究發現金屬鈀向碳化鈀的轉變降低了加氫能壘從而導致反應活性的提高，然而對乙烯選擇性并沒有顯著改善。與之形成鮮明對比的是，表面碳物種雖然不改變鈀的電子性質，但卻通過空間位阻效應選擇性抑制了烯烴吸附，從而阻止了烯烴過度加氫。

該研究揭示了長期以來被忽視的表面積碳對催化性能的影響，提出了一條非均相催化劑設計的新思路。該研究團隊指出，類似的表面積碳對反應選擇性的影響可能普遍存在于很多催化反應體系中，包括一氧化碳和二氧化碳加氫制烯烴以及短鏈烷烴脫氫制烯烴。

論文信息

Anomalous Role of Carbon in Pd-Catalyzed Selective Hydrogenation

Peng Zhai,?Divakar R. Aireddy,?Mark B. Berko,?Ahmad Arshadi,?Michael J. Zachman,?David A. Cullen,?Ye Xu,?Kunlun Ding

Angewandte Chemie International Edition

DOI:?10.1002/anie.202421351

碘乙烷-D5_IODOETHANE-D5_CAS:6485-58-1 2025-04-25
1,4-二溴苯-D4_1,4-Dibromobenzene-d4_CAS:4165-56-4 2025-04-25
苯甲酰胺-15N_Benzamide-15N_CAS:31656-62-9 2025-04-25
苯甲醇-D5_Benzene-2,3,4,5,6-d5-methanol_CAS:68661-10-9 2025-04-25
溴乙烷-D5_BROMOETHANE-D5_CAS:3675-63-6 2025-04-25
滴滴涕-D8（DDT-D8）_2,4′-Dichlorodiphenyltrichloroethane-d8_CAS:221899-88-3 2025-04-25
辛酰輔酶A_Octanoyl coenzyme A_CAS:1264-52-4 2025-04-25
E-4-乙酰氨基-3’，4′-亞甲二氧基二苯乙烯_E-4-acetamido-3′,4′-methylenedioxydiphenylethylene_CAS:2025317-27-3 2025-04-25
乙基葡糖苷酸(銨鹽)_ethyl glucuronide_CAS:913255-98-8 2025-04-25
丙二醇二醋酸酯PGDA_CAS:623-84-7 2025-03-26
5,7-二甲氧基-2-（3-（（4-氧代-3,4-二氫酞嗪-1基）甲基）苯基）喹唑啉4（1H）-酮_5,7-dimethoxy-2-(3-((4oxo-3,4dihydrophthalazin-1yl)methyl)phenyl)quinazolin4(1H)-one _CAS:3037993-97-5 2025-03-26
雙(2-乙基己基)次膦酸_CAS:13525-99-0 2025-02-28
甲基二苯基膦硫化物_Methyldiphenylphosphine sulfide_CAS:13639-74-2 2025-01-10

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