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六氟化硫（SF₆）被廣泛用作高壓絕緣氣和半導體制造中的清洗氣。同時，SF₆是溫室效應最強烈的氣體，其“全球增溫潛勢”（GWP）大約為CO₂的23900倍。因而，從SF₆/N₂混合物中捕獲/回收SF6具有十分重要的科學和工業價值。近年來，得益于網絡化學（Reticular Chemistry）和晶體工程（Crystal engineering）策略的迅猛發展，金屬有機框架材料（MOFs）可以實現原子級精度的結構調控，為設計先進的吸附分離材料提供了理想平臺。其中，孔隙空間劃分（PSP）是一種有效的結構調控途徑，可以通過增加結合位點（化學因素）和將大孔劃分為限域空間（幾何因素）來增強MOFs的氣體分離性能。迄今為止，已報道的PSP-MOF實例主要集中在由高對稱性次級構筑單元（SBU）構筑的框架，相比在含有低對稱性SBU的MOFs（占MOF結構的大多數）中實現PSP的探索匱乏，但具有重要意義。

近日，三峽大學李東升教授、伍學謙博士和武漢大學趙翔教授合作首次基于低對稱性“蝴蝶狀”M₄金屬簇上的自適應配位演化（SACE）機制實現了MOFs中的孔道劃分，顯著提升了PSP-MOFs（CTGU-47-Mn/Fe）的SF₆/N₂氣體分離性能。

單晶衍射分析表明，與同源框架（CTGU-46-Mn/Fe）相比，CTGU-47-Mn/Fe結構中參與形成SBU的六個羧酸基團和四個金屬中心的位置沒有變化，而與M₄團簇結合的P=O基團（灰色塊）與四個金屬中心定義的虛擬平面之間的相對位置從“平行”變為“垂直”狀態。同時，“翼尖”金屬中心（Mn1）上原本被H₂O分子占據的錨定位點（綠色塊）與切割配體（BPE分子）的N原子配位。此外，在CTGU-47-Mn/Fe中，“鉸鏈”金屬位點（Mn2）上的配位H₂O分子被DMA 分子取代。這些自組裝過程中的自適應配位演變（SACE）行為促使BPE分子自發地安裝在兩個相鄰的M₄團簇之間，從而完成了沿孔道窗口對角線方向的PSP。

由于實現PSP產生了限域吸附空間和更加致密的結合位點，CTGU-47-Mn/Fe與同源結構CTGU-46-Mn/Fe相比，對SF₆/N₂混合物的分離性能得到提升，吸附選擇性從37/72提高至 634/157 (v/v, 10/90, 100 kPa)。理論計算表明，前述增益效果源自于在CTGU-47-Mn/Fe中實施PSP后，基于額外的多重F???H相互作用，SF₆和框架的結合親和力顯著增強。

這項工作首次報道了基于低對稱的[M₄(μ₃-O)₂(COO)₆] (M = Mn/Fe) 團簇上自適應配位演化機制成功在兩種同構MOFs中實現孔隙空間劃分的實例。CTGU-47-Mn/Fe具有限域孔隙空間、合適的窗口孔徑、額外的結合位點以及前述特征所誘導的主-客體相互作用，因此對SF₆/N₂混合氣展現出優異的分離性能，為MOFs結構精確調控和定制相關吸附劑材料提供了新的視角。

論文信息

Self-adaptive Coordination Evolution Mediated Pore-Space-Partition in Metal–Organic Frameworks for Boosting SF6/N2?Separation

Heng-Yu Ruan,?Dr. Xue-Qian Wu,?Cai-Lian Liao,?Dr. Meidi Wang,?Prof.?Dr. Ya-Pan Wu,?Dr. Guangtong Hai,?Prof.?Dr. Xiang Zhao,?Prof.?Dr. Dong-Sheng Li

Angewandte Chemie International Edition

DOI:?10.1002/anie.202419302

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