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自催化是自然界中非平衡自組織的關鍵過程，被認為在生命起源中發揮了至關重要的作用。作為化學領域的重要分支，自催化反應的獨特之處在于其產物能夠作為催化劑，進一步加速反應的進行。這種特性不僅決定了自催化反應的重要地位，還使其成為實現時空調控的一種有力工具。在生物系統中，自催化反應與空間調節共同構成了組織和功能形成的基本機制。例如，微管動力學中由自催化過程驅動的生長和收縮交替，展現了自催化反應的時空調控在細胞組織和復雜生物調節過程中的重要性。近年來，科學家們愈發關注將自催化反應網絡（CRN）集成到合成材料中的研究。這種方法旨在模仿生命系統的動態行為，并在自發進行的化學環境中重現其特性。然而，盡管取得了一定進展，基于自催化機制開發能夠實現凝膠形成與降解前沿動態轉變的系統仍然面臨諸多挑戰。

近日，上海科技大學物質科學與技術學院鄭宜君課題組巧妙設計了一個包含兩個連續自催化反應的網絡，成功實現了對溶膠與凝膠之間可逆轉變前沿的精確調控。通過這兩個自催化反應，系統不僅實現了動態轉變，還能夠利用反應-擴散模型準確預測前沿的動力學特性，為系統的預先編程提供了堅實的理論基礎?；谀Ｐ偷念A先編程，可以實現通過兩次轉變前沿傳播所形成的可預測圖案的生長。此外，這種可逆的溶膠-凝膠轉變前沿具有高度穩定性，能夠實現多次重復操作，為動態材料的設計與應用提供了新的可能性。

該化學反應網絡通過自催化反應的傳播前沿，巧妙地調控了二硫化物的形成與降解。正向反應（R1）的傳播前沿由DDDC的擴散所驅動，其擴散產生的pH梯度引發了溶液-凝膠轉變的前沿傳播。當正向反應完成后，系統經歷一個凝膠期，隨后在凝膠-空氣界面觸發較慢的反應（R2），導致二硫鍵斷裂，形成一個加速傳播的前沿，將凝膠再次轉變為液相。值得一提的是，在兩次自催化前沿循環完成后，通過引入還原劑二硫代蘇糖醇（DTT），可以還原HEDT，重新生成初始單體MCE。隨后，通過將體系pH調整至酸性并加入TDS，能夠重新啟動新的可逆轉變前沿循環。

自催化前沿的引發方式除了通過加入堿液實現外，還可以通過紫外光進行觸發，并且引發時間能夠通過光強調控。實驗結果表明，第一次前沿的移動速度恒定，可通過系統的初始pH值和單體濃度精確調節。而氧氣參與的第二次前沿則表現出加速移動的特性，其速度可以由單體濃度和氧氣濃度共同調控。

此外，研究團隊基于已確立的動力學，建立了一個反應-擴散模型，用于描述溶膠-凝膠和凝膠-溶膠的動態轉變。這一模型不僅能夠理論上預測系統的動態行為，還為系統的預先編程提供了可靠的理論基礎。團隊進一步展示了該系統在創造精確空間圖案方面的應用潛力，通過受控的光引發過程實現了這一目標。與堿引發相比，光引發的調控方式為系統的時空動力學調節提供了更豐富、更靈活的手段。這一研究成果不僅加深了對自催化反應網絡（CRN）的理解，也為開發具有生命特征的動態材料提供了全新的方法和思路。

論文信息

Autocatalytic Reaction Networks: A Pathway to Spatial Temporal Mastery in Dynamic Materials

Yingshuai Zhao,?Bohan Li,?Xiaoming Fu,?Peng Zhao,?Yuanfeng Zhao,?Wei Zhou,?Yan Lu,?Yijun Zheng

本研究由上?？萍即髮W牽頭完成。上海科技大學物質科學與技術學院2021級博士研究生趙英帥、李博涵，以及德國德累斯頓羅森道夫研究中心的傅曉鳴博士為共同第一作者。上?？萍即髮W物質科學與技術學院鄭宜君教授為唯一通訊作者。

Angewandte Chemie International Edition

DOI:?10.1002/anie.202415582

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