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氫氣（H₂）是一種非常有前景的能源載體，水煤氣變換反應（CO?+?H₂O?→ CO₂?+?H₂）是當今化學工業中用于H₂生產的不可或缺的催化過程。為了降低H₂生產的成本及化石能源消耗，研究人員利用Cu基氧化物半導體催化劑在光照條件下實現了水煤氣變換反應制氫。然而，反應條件苛刻，仍然需要較高的溫度才能展現出較高的活性，且在較低溫度（< 250 ℃）下的性能仍然低于熱催化中貴金屬基催化劑。因此開發一種廉價、且高活性的水煤氣變換制氫催化劑具有重要的意義。

近日，中國科學院理化技術研究所張鐵銳研究員團隊通過設計一種層狀雙金屬氫氧化物（水滑石）拓撲轉變生成的Cu納米顆粒催化劑，利用其二維結構的優勢和高密度Cu納米顆粒結構的光熱與等離激元效應，實現了在低溫下（150?℃-250 ℃）光驅動水煤氣變換的高產氫活性。

研究發現，水滑石前驅體在催化劑制備中存在明顯的結構拓撲轉變現象，在轉變至金屬氧化物和還原至氧化鋁負載的Cu納米顆粒的過程中仍維持前驅體特有的二維納米片結構。X射線吸收光譜與電子顯微鏡表征進一步證實了Cu的物相結構從氫氧化物轉變為氧化物，進而轉變為單質Cu納米顆粒。

隨后作者對得到的Cu納米顆粒催化劑的吸光性和產氫性能進行測試，研究發現550nm左右的單色光可以有效激發二維平面上緊密排布Cu納米顆粒的局域表面等離子共振，產生光生熱電子、近表面電場增強及促進反應中間體生成等現象。這些效應有利于低溫下水分子在催化劑表面的活化，從而導致光驅動的水煤氣變換展現出比相同溫度的暗反應條件下更高的產氫速率。

作者進一步利用激發態的密度泛函理論計算分別從熱力學和動力學角度解釋了電子在光驅動水煤氣變換中的作用。在金屬Cu納米顆粒的表面，由光致等離激元效應產生的熱電子顯著降低了催化劑表面吸附態水分子的解離能壘及吸附態氫原子偶聯到H₂的反應能壘，使得光照條件下產氫活性得到顯著提升。該工作首次報道了等離激元Cu納米結構對光驅動水煤氣變換反應的促進作用，為開發用于低溫光驅動反應的低成本Cu基催化劑提供了研究思路。

論文信息

Plasmonic Cu Nanoparticles for the Low-temperature Photo-driven Water-gas Shift Reaction

Jiaqi Zhao,?Ya Bai,?Zhenhua Li,?Dr. Jinjia Liu,?Dr. Wei Wang,?Pu Wang,?Dr. Bei Yang,?Dr. Run Shi,?Prof. Geoffrey I. N. Waterhouse,?Prof. Xiao-Dong Wen,?Prof. Qing Dai,?Prof. Tierui Zhang

Angewandte Chemie International Edition

DOI:?10.1002/anie.202219299

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