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氨（NH₃）和尿素作為兩種常見(jiàn)的含N化合物，在農(nóng)業(yè)肥料、制藥、能源等領(lǐng)域均有著廣泛且不可替代的應(yīng)用。傳統(tǒng)的工業(yè)合成NH₃和尿素過(guò)程面臨高污染、高耗能的缺點(diǎn)，因此，通過(guò)綠色電化學(xué)手段實(shí)現(xiàn)NH₃和尿素的可持續(xù)合成吸引了人們的關(guān)注。其中，電催化NO₃^–還原及其與CO₂的偶聯(lián)可以分別為合成NH₃和尿素提供新的思路，但也同時(shí)受限于缺乏高性能的催化劑，具體表現(xiàn)在法拉第效率（FE）和產(chǎn)率還具有較大的提升空間。考慮到這兩個(gè)反應(yīng)均是多質(zhì)子-電子參與的復(fù)雜過(guò)程，涉及到多個(gè)中間體的參與，具有高原子利用率和豐富缺陷反應(yīng)位點(diǎn)的納米團(tuán)簇材料有望能夠促進(jìn)多個(gè)反應(yīng)物種的協(xié)調(diào)吸附和活化，提升電催化NO₃^–還原及其與CO₂偶聯(lián)的反應(yīng)性能。近日，安徽師范大學(xué)的欽青教授、澳大利亞昆士蘭科技大學(xué)的冒鑫博士和河南大學(xué)的代磊教授合作，以典型的氧化物納米團(tuán)簇為研究對(duì)象，設(shè)計(jì)合成炭黑負(fù)載的MoOx納米簇（MoOx/C）電催化劑，利用團(tuán)簇與載體之間的相互作用降低團(tuán)簇的表面能，構(gòu)建富電子的MoOx納米團(tuán)簇。

MoOx/C催化劑在NO₃^–還原中具有98.14 %的優(yōu)異法拉第效率（FE）和91.63 mg h^-1?mg_cat.^-1的NH₃產(chǎn)率。此外，在NO₃^–/CO₂共還原合成尿素中，最高FE為27.7 %，最大尿素產(chǎn)率能夠達(dá)到1431.5 μg h^-1?mg_cat.^-1。通過(guò)一系列的控制實(shí)驗(yàn)和DFT理論計(jì)算結(jié)果表明，MoOx/C催化劑的高活性得益于負(fù)載型小尺寸團(tuán)簇獨(dú)特的電子結(jié)構(gòu)，暴露了更多不飽和的富電子位點(diǎn)，能夠增強(qiáng)其與含N、C反應(yīng)物以及中間體之間的電子轉(zhuǎn)移，有利于吸附和活化過(guò)程的進(jìn)行，有效穩(wěn)定了*NO和*CO₂NOOH關(guān)鍵中間體，促進(jìn)NH₃和urea的生成。

因此，MoOx/C雙功能催化劑在合成NH₃和尿素中均表現(xiàn)出良好的性能。該工作為構(gòu)建高效合成NH₃和urea的電催化劑提供了實(shí)驗(yàn)和理論指導(dǎo)，也為電催化還原小分子合成高附加值產(chǎn)物提供了新思路。

論文信息

Carbon-Anchored Molybdenum Oxide Nanoclusters as Efficient Catalysts for the Electrosynthesis of Ammonia and UreaMengmiao Sun,?Guanzheng Wu,?Jiadi Jiang,?Yidong Yang,?Aijun Du,?Lei Dai,?Xin Mao,?Qing Qin

Angewandte Chemie International Edition

DOI:?10.1002/anie.202301957

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