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Angew. Chem. :碳基富勒烯二維網(wǎng)絡(luò)用于光催化純水分解制備氫氣和過氧化氫2023-11-05
太陽能驅(qū)動的水分解產(chǎn)氫是解決能源危機和環(huán)境污染問題的一種清潔和可持續(xù)的策略,但是水氧化反應(yīng)動力學(xué)緩慢,空穴犧牲劑的使用又增加了成本,造成了光生空穴的浪費,這在經(jīng)濟上和環(huán)境上都是不利的。為此開發(fā)新型高效的純水分解光催化劑具有重要意義。

近期,鄭健和合作者報道了一種二維單層共價連接的富勒烯(C60)網(wǎng)絡(luò),其具有較大的表面積和眾多的活性位點,高結(jié)晶度,以及優(yōu)異的穩(wěn)定性(Nature 2022, 606, 507-510)。理論計算也表明,這種二維C60網(wǎng)絡(luò)潛在的光催化水分解活性。

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近日,中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)杜平武教授團隊成功合成了少層C60網(wǎng)絡(luò),并首次發(fā)現(xiàn)其具有將純水分解為H2和H2O2的光催化性能;而且,在在光催化過程中,不需要添加任何的犧牲劑。相比之下,塊狀的聚合物C60(Mg4C60)晶體在純水中同樣的條件下并未展現(xiàn)出光催化全分解水的活性。

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少層C60網(wǎng)絡(luò)呈現(xiàn)納米片的結(jié)構(gòu),與塊狀的Mg4C60相比,少層C60納米片展現(xiàn)了高效的電荷轉(zhuǎn)移和分離過程,使得少層C60納米片具有良好的光催化性能,作者通過能帶位置的研究進一步證實了少層C60納米片具有光催化純水分解成H2和H2O2的能力。

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在最優(yōu)條件下,少層C60納米片的光催化純水分解產(chǎn)H2和H2O2速率分別能達到91和116 μmol g-1?h-1,并表現(xiàn)出良好的穩(wěn)定性。這項工作為二維碳材料光催化劑的設(shè)計提供了見解,而且展現(xiàn)了二維富勒烯基半導(dǎo)體在太陽能水分解方面的潛在應(yīng)用。

文信息

Few-Layer Fullerene Network for Photocatalytic Pure Water Splitting into H2?and H2O2

Taotao Wang, Li Zhang, Jinbao Wu, Muqing Chen, Shangfeng Yang, Yalin Lu, Pingwu Du*

Angewandte Chemie International Edition

DOI:?10.1002/anie.202311352

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