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過氧化氫（H₂O₂）因其廣泛的應用于醫藥、化學合成及消毒等多個重要工業領域而顯得尤為重要。當前，H₂O₂的主流生產方法是蒽醌法，該方法雖然成熟但存在環境污染和高能耗等問題。與此同時，通過兩電子氧還原反應（2e? ORR）的電化學合成為H₂O₂的生產提供了一種環保且可持續的新途徑。碳基材料由于其低成本、良好的導電性和穩定性，成為2e? ORR催化劑的熱門研究對象。

盡管傳統觀點認為氧功能基團（OFGs）是提升這類催化劑性能的關鍵，但它們的具體作用機制至今尚未明確。Monash（蒙納什）大學的張杰教授及其研究團隊通過系統地調控碳材料中的氧功能基團（OFGs）和碳功能基團（CFGs），對這一傳統觀點提出了挑戰。他們利用X射線光電子能譜（XPS）和旋轉環盤電極（RRDE）等技術，精確地量化了催化劑的表面組成，并對其催化性能進行了全面評估。

研究結果表明，sp²/sp³雜化碳比例是決定催化劑性能的關鍵因素，與H₂O₂的選擇性密切相關，而過去對OFGs的作用可能被高估了。通過精細調控sp²與sp³的比例，張教授的團隊在0.4至0.6 V vs. RHE的電位范圍內實現了接近100%的H₂O₂選擇性，其起始電位接近理論熱力學電位（0.695 V vs. RHE），這一突破性成果不僅優化了催化劑的設計，也推動了H₂O₂電合成技術的發展。

這項研究不僅挑戰了行業內的傳統認知，也為未來設計和開發高效、可持續的H₂O₂電合成催化劑指明了方向。張教授團隊的這一發現強調了在催化劑設計中精確控制雜化碳比例的重要性，為全球催化科學領域提供了新的思路和實踐指南。

論文信息

The Ratio of sp²?and sp³?Hybridized Carbon Determines the Performance of Carbon-based Catalysts in H₂O₂?Electrosynthesis from O₂

Dayu Zhu, Hsi-wen Wu, Wye-Khay Fong, Rico F. Tabor, Jie Zhang

Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202500145

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