然而，目前的OFG策略側重于OFGs的“初始”調控對活性位點電子結構“最終”變化的影響，尚未對特定OFG與活性中心相互作用的“過程”進行研究。這種模糊的認識阻礙了活性中心的理性設計，使*OOH吸附能的優化停留在試錯的層面，阻礙了高性能分子催化劑的開發。
為此，中國科學院上海高等研究院楊輝、程慶慶團隊提出了一種特定OFG調節策略，并闡明不同的OFGs通過長程(羧基和環氧基)或短程(羥基)作用對Co中心的電子結構產生不同的調節作用，從而對2e–?ORR選擇性產生相反的影響。有鑒于此，與優化催化劑集成的PEM電解槽在400 mA cm-2的電流密度和低至~2.1 V的槽壓下連續穩定地產生~7%的H2O2水溶液超過200 h，展示了在卓越穩定性方面的突破。
?該工作為催化劑活性中心電子結構的理性設計提供了一種新策略。
Yihe Chen,?Cheng Zhen,?Yubin Chen,?Hao Zhao,?Yuda Wang,?Zhouying Yue,?Qiansen Wang,?Jun Li,?M. Danny Gu,?Qingqing Cheng,?Hui Yang
文章的第一作者是中國科學院上海高等研究院與上海科技大學聯合培養博士研究生陳怡和。
Angewandte Chemie International Edition
DOI:?10.1002/anie.202407163
