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Angew. Chem. :電化學界面聚合制備超薄COF膜用于濃鹽水脫鹽2023-04-19
膜分離技術以其綠色低碳等突出優勢具有重要發展前景。高性能的膜材料是膜分離技術的核心,共價有機框架(COFs)是一類新興的晶態多孔材料,具有長程有序孔道、拓撲和化學多樣性以及理想的化學穩定性,有望在膜分離領域展現廣闊的應用潛力。

制備超薄COF膜是提高分離性能的重要途經,然而廣泛應用的界面聚合技術在超薄COF膜制備依然存在挑戰。由于單體擴散與反應速率不匹配,膜厚度和膜缺陷常存在博弈效應,換言之,超薄和無缺陷常難以兼得。此外,通常條件下,COF膜需要足夠的時間形成晶態結構,延長制備時間也容易導致膜厚度的增長。

近日,天津大學的姜忠義教授、潘福生研究員團隊,以經典亞胺類COF為研究對象,通過電化學界面聚合的方式,制備出超薄、無缺陷TpPa膜,并應用于高效濃鹽水脫鹽。

 

 

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電化學過程中,氨基單體和酸形成中間體,并遷移至陰極處發生去質子化反應。由于電能的集中可控輸入,單體受限于陰極表面處發生聚合反應,TpPa膜的聚合-結晶過程速率大幅提升,高結晶度TpPa膜可在4小時內制備完成。

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通過調控電壓和反應時間可主動操縱電化學界面聚合過程中的自修復效應和自抑制效應。缺陷處高電流密度可誘導單體反應,修補缺陷;而已反應生成的TpPa會降低電流密度,抑制膜厚度繼續增加。

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將所制備的TpPa膜應用于濃鹽水(>7.5 wt%?NaCl)脫鹽,膜表現出很高的脫鹽性能(通量92 kg m-2?h-1,脫鹽率 99.96%.)和良好的運行穩定性(84 h)。對于有機污染物和生物污染物,TpPa膜仍能保持良好的脫鹽效果,展現出實際應用潛力。

電化學界面聚合法適用于多種亞胺類COF膜的超薄化制備,表現出很好的普適性。本工作為界面聚合過程主動調控以及超薄無缺陷膜快速制備探索了新路徑。

文信息

Electrochemical Interfacial Polymerization toward Ultrathin COF Membranes for Brine Desalination

Meidi Wang,?Yutong Wang,?Junyi Zhao,?Jiyu Zou,?Xu Liang,?Ziting Zhu,?Jiashi Zhu,?Hongjian Wang,?Yuhan Wang,?Fusheng Pan,?Zhongyi Jiang

Angewandte Chemie International Edition

DOI:?10.1002/anie.202219084

 

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