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鋰硫電池具有超高的理論能量密度，被廣泛認為是最具希望的下一代二次電池體系之一。當前的鋰硫電池，普遍使用溶劑化的醚類電解液，面臨著兩大難題：1）過高的電解液需求量限制了實際能量密度的發揮；2）“穿梭效應”損害電池的循環壽命。

非溶劑化電解液，可有效降低鋰硫電池對電解液的需求量，并抑制“穿梭效應”的發生，有望推動鋰硫電池的實用化進程。然而，目前報道的基于非溶劑化轉化的鋰硫電池容量衰減較快，且失效機制不明確。

基于此，華中科技大學的伽龍教授，探究了鋰硫電池在非溶劑化轉化中的失效機制，揭示了硫化鋰聚集顆粒的形成導致了其動力學失活，并提出一種簡單有效的電化學激活策略，顯著改善了鋰硫電池在非溶劑化電解液中的循環穩定性，并在軟包電池中進行了驗證。

通過分析失效后的鋰硫電池，確定了硫正極中失活Li₂S的產生，導致了鋰硫電池在非溶劑化轉化中的性能衰退。通過一種簡單有效的電化學激活策略，失效鋰硫電池（循環300圈后）的比容量由70 mAh g^?1激活至1298 mAh g^?1，并在后續的測試中表現出穩定的循環。XRD結果表明，通過電化學激活后，充電態硫正極中的成分由失活的Li₂S全部轉化為活性S。

在非溶劑化轉化中，Li₂S顆粒不斷聚集，鋰離子擴散速率顯著降低，造成Li₂S動力學失活。通過電化學激活后，Li₂S的聚集顆粒轉化為均勻的納米顆粒，鋰離子擴散速率增加，極化降低。

在循環的各個階段，通過原位和非原位XRD表征了S和Li₂S成分的變化，通過浸泡實驗中溶液顏色分析了多硫化物（LPSs）的含量變化，最終得到了硫正極（充電態）的成分演變，并揭示了失活Li₂S顆粒的形成過程。

通過電化學激活策略，鋰硫電池在三種非溶劑化電解液的循環性能顯著改善，并在此基礎上，構建了鋰硫電池容量衰減速率與鋰鋰對稱電池循環壽命之間的關系。該激活策略在軟包電池上得到了進一步驗證，并且一種具有實用意義的鋰硫軟包電池構型（高載量、高壓實正極，低電解液添加量）表現出高活性物質利用率和穩定的循環，展望了基于非溶劑化轉化的鋰硫電池的實用化潛力。

論文信息

Electrochemical Reactivation of Dead Li₂S for Li?S Batteries in Non-Solvating Electrolytes

Xiaoqun Qi,?Fengyi Yang,?Pengfei Sang,?Zhenglu Zhu,?Xiaoyu Jin,?Yujun Pan,?Jie Ji,?Ruining Jiang,?Haoran Du,?Yongsheng Ji,?Prof. Yongzhu Fu,?Prof. Long Qie,?Prof. Yunhui Huang

Angewandte Chemie International Edition

DOI:?10.1002/anie.202218803

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