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伴隨鋰離子電池市場的繁榮與擴(kuò)張，廢舊電池的資源化回收利用受到越來越多的關(guān)注。傳統(tǒng)的回收方法主要集中在高價值過渡金屬的提取，對日益匱乏的鋰資源缺乏足夠的重視。此外，嵌鋰態(tài)負(fù)極本征的高反應(yīng)活性帶來的安全性問題也使鋰的回收存在較大的挑戰(zhàn)。因此，安全、高效、環(huán)境友好的新型鋰回收技術(shù)的開發(fā)對于廢舊電池的資源化利用、鋰電池的閉環(huán)綠色發(fā)展具有重大而深遠(yuǎn)的意義。

近日，中國科學(xué)院化學(xué)研究所郭玉國研究員團(tuán)隊提出了一種利用電位可控的氧化還原對實現(xiàn)廢舊電池中鋰的安全高效提取的策略。考慮到與活性鋰反應(yīng)的安全性，巧妙選擇電位可控的非質(zhì)子類化合物多環(huán)芳烴（PAHs）作為提取劑，通過優(yōu)化條件下PAHs溶液實現(xiàn)了接近100%的鋰提取效率。同時，提鋰溶液可直接作為鋰化試劑用于負(fù)極預(yù)鋰或廢舊正極直接再生。這種策略實現(xiàn)了廢舊電池中鋰的高效回收和再利用。

通過對溶質(zhì)、溶劑、反應(yīng)條件的優(yōu)化，廢舊電池中的活性鋰被全部提取到溶液中，實現(xiàn)“提鋰降活”的效果。電子順磁共振結(jié)果證實了回收產(chǎn)物是化學(xué)穩(wěn)定的Li-PAHs復(fù)合物。進(jìn)一步回收負(fù)極中殘留的鋰鹽，最終總的回收產(chǎn)率達(dá)到99.5%。

利用變溫XRD模擬浸出反應(yīng)，石墨（002）峰的偏移表明鋰離子自發(fā)從石墨中脫出與PAHs反應(yīng)形成Li-PAHs復(fù)合物。另一方面，核磁共振進(jìn)一步揭示了溶劑化結(jié)構(gòu)對反應(yīng)動力學(xué)的影響。長鏈醚相對較弱的溶劑化能力和較大的空間位阻有利于PAHs脫溶劑化過程，并加強(qiáng)離子之間的相互作用，從而加速鋰的提取。

Li-PAHs溶液保留較強(qiáng)的還原性，是一種高效穩(wěn)定的鋰化試劑。將其用于廢舊正極的直接再生，常溫常壓下Li⁺即可自發(fā)由Li-PAHs溶液向廢舊LFP內(nèi)部遷移，同時修復(fù)Li-Fe反位缺陷。再生后的LFP表現(xiàn)出與新材料接近的容量和循環(huán)穩(wěn)定性。另一方面，提鋰溶液還可以被用于負(fù)極預(yù)鋰化，提高硅基負(fù)極首圈庫倫效率。

郭玉國研究員團(tuán)隊基于構(gòu)效關(guān)系設(shè)計具有不同氧化還原電位的多環(huán)芳烴，實現(xiàn)了廢舊電池中負(fù)極安全高效提鋰。可定制化的Li-PAHs產(chǎn)物在堿金屬電池、有機(jī)合成、藥物研發(fā)等領(lǐng)域均有廣闊的應(yīng)用前景。這一策略實現(xiàn)了鋰資源的閉環(huán)回收利用，避免了污染排放，為電池回收的可持續(xù)發(fā)展提供了新思路。

論文信息

Potential Controllable Redox Couple for Mild and Efficient Lithium Recovery from Spent Batteries

Xin Chang,?Min Fan,?Boheng Yuan,?Chao-Fan Gu,?Wei-Huan He,?Chen Li,?Xi-Xi Feng,?Prof. Sen Xin,?Dr. Qinghai Meng,?Prof. Li-Jun Wan,?Prof. Yu-Guo Guo

文章的第一作者是常昕和范敏博士，通訊作者是孟慶海副研究員和郭玉國研究員

Angewandte Chemie International Edition

DOI:?10.1002/anie.202310435

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