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在溫和條件下，利用電催化還原將二氧化碳轉(zhuǎn)化為高附加值的化學(xué)產(chǎn)品和燃料，為解決化石能源危機(jī)與環(huán)境污染問(wèn)題提供了富有前景的策略。然而，穩(wěn)定的二氧化碳分子導(dǎo)致其電催化還原面臨諸多挑戰(zhàn)。因此，高選擇性和高活性電催化劑的設(shè)計(jì)是解決限制二氧化碳還原性能的關(guān)鍵。

碳載體不僅可以分散電催化活性位點(diǎn)，還可以提供有效的電子傳輸路徑，從而強(qiáng)化金屬與碳載體間的協(xié)同優(yōu)勢(shì)促進(jìn)二氧化碳的高效轉(zhuǎn)化。但是，高溫碳化合成過(guò)程中，通常金屬納米顆粒利用熱驅(qū)動(dòng)的聚集與團(tuán)聚來(lái)降低自身的表面能，不可避免地導(dǎo)致活性面積的損失和催化的失活。

近日，山東大學(xué)張進(jìn)濤教授課題組，以碳包覆鉍核殼結(jié)構(gòu)為研究對(duì)象，耦合低熔點(diǎn)鉍的熱擴(kuò)散效應(yīng)與碳限域作用提出了一種熱解驅(qū)動(dòng)的活性位點(diǎn)調(diào)控與優(yōu)化新策略，構(gòu)筑了空心碳?xì)ぶ需偳躲G納米顆粒的電催化劑，實(shí)現(xiàn)了二氧化碳的高效電催化還原。

針對(duì)熱處理過(guò)程中的熔融和團(tuán)聚問(wèn)題，碳?xì)ぐ驳南抻蜃饔每捎行б种沏G核的進(jìn)一步團(tuán)聚。在核殼結(jié)構(gòu)的限域空間中，熱驅(qū)動(dòng)的擴(kuò)散過(guò)程使鉍核逐步分散到空心碳?xì)ぶ行纬杉{米顆粒。同時(shí)，鉍金屬的蝕刻作用創(chuàng)造形成多孔結(jié)構(gòu)。因此，中空多孔碳?xì)ぜ饶芴峁┯行У碾娮优c離子傳輸通道，又發(fā)揮氮摻雜碳的錨定作用抑制鉍的聚集與失活，從而有效強(qiáng)化電催化過(guò)程實(shí)現(xiàn)二氧化碳的穩(wěn)定電催化轉(zhuǎn)化。

原位表征技術(shù)和理論計(jì)算結(jié)果表明，鉍鑲嵌的碳?xì)ぶ锌战Y(jié)構(gòu)可有效強(qiáng)化碳載體與金屬間的相互作用降低二氧化碳的還原能壘。同時(shí)，中空多孔結(jié)構(gòu)利用局部限域環(huán)境調(diào)節(jié)中間體的選擇性，實(shí)現(xiàn)二氧化碳的選擇性轉(zhuǎn)化。

該工作中，張進(jìn)濤教授團(tuán)隊(duì)提出了低熔點(diǎn)金屬的熱驅(qū)動(dòng)擴(kuò)散調(diào)控新策略，發(fā)揮碳?xì)さ南抻蜃饔脤G納米顆粒分散到空心多孔碳中，從而解決電催化過(guò)程中活性位點(diǎn)的聚集和失活問(wèn)題，為設(shè)計(jì)高效穩(wěn)定的電催化劑提供了新思路。

論文信息

Thermal-Driven Dispersion of Bismuth Nanoparticles among Carbon Matrix for Efficient Carbon Dioxide Reduction

Weijian Guo,?Dr. Xueying Cao,?Dr. Dongxing Tan,?Dr. Bari Wulan,?Jizhen Ma,?Prof.?Dr. Jintao Zhang

Angewandte Chemie International Edition

DOI:?10.1002/anie.202401333

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