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碲（Te）基水系電化學以其獨特的多價態轉換和高容量特性，被視為提升水系電池能量密度的有力候選。然而，面臨氧化還原動力學緩慢、Te⁴⁺易溶解以及儲能機制爭議的問題，實現穩定的Te⁰/Te⁴⁺電化學過程仍充滿挑戰。因此，亟需攻克這些關鍵障礙，以開發高性能的碲基水系電池，實現高容量和穩定的氧化還原機制。

近日，復旦大學晁棟梁教授、周萬海副研究員及哈理工劉欣教授合作，提出了一種晶體學調控策略，通過減少自由水含量來實現TeO₂的非晶化，從而加速和穩定TeO₂/Te電化學過程。此研究加深了對多電子轉換型電化學的理解，推動了高能量密度水系電池的發展。

通過調節電解液中NH₄Ac和HAc的濃度與比例，對自由水含量進行控制，從而調控了TeO₂的結晶行為。在自由水多的環境中，如25 m HAc，非晶的二氧化碲會很快結晶（c-TeO₂）；而在25 m NH4Ac中，強氫鍵限制了自由水，使TeO₂能夠保持非晶形態（a-TeO₂）。a-TeO₂賦予TeO₂/Te電化學加速的動力學、高可逆性與優異的穩定性。

得益于非晶結構的特性，a-TeO₂/Te電化學反應表現出優異的電化學性能，包括高比容量（834 mAh/g，接近99.3%的Te氧化還原利用率）、優越的倍率性能（在10 A/g下保持644 mAh/g）和長循環壽命（超過3000個循環）。為開發高能量水系電池開辟了新的途徑。

論文信息

Amorphization Stabilizes Te-Based Aqueous Batteries via Confining Free Water

Yanyan Zhang,?Prof. Wanhai Zhou,?Dr. Boya Wang,?Tengsheng Zhang,?Xiaoyu Yu,?Xinran Li,?Gaoyang Li,?Dr. Hongrun Jin,?Prof. Minghua Chen,?Prof. Wei Li,?Prof. Dongyuan Zhao,?Prof. Xin Liu,?Prof. Dongliang Chao

Angewandte Chemie International Edition

DOI:?10.1002/anie.202424056

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