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選擇合適的鋰離子電池正極材料對構建高性能的鋰離子電池至關重要。相比于傳統的無機正極材料，有機材料具有資源豐富，綠色可持續的優勢，是鋰離子電池正極材料的有利候選者。

然而，如何解決電極材料在電解液中的溶解問題仍面臨挑戰。基于有機材料溶解性問題，近日，南開大學陶占良團隊設計了一種新型的策略，即通過在有機小分子結構中構筑豐富的氫鍵網絡，來抑制溶解。

通過向芘-4，5，9，10-四酮（PTO）的2，7取代位引入氨基（-NH₂）官能團合成了2，7-二氨-芘-4，5，9，10-四酮（PTO-NH₂）。引入的氨基基團不僅可以拓展共軛平面，提升電子電導和Li離子的嵌入動力學，還可以作為氫鍵供體與PTO單元的羰基位點形成豐富的氫鍵網絡。紅外光譜證實了PTO-NH₂分子內存在兩種環境的羰基和氨基振動峰，即自由態和協同態，PTO-NH₂分子內存在由C=O和N-H形成的分子間氫鍵（C=O…H-N）及由C=O和Ar-H形成的分子內氫鍵（C=O…H-Ar）。PTO-NH₂晶體結構存在明顯的π-π堆疊效應，堆疊間距為3.16?。豐富的氫鍵網絡降低了PTO-NH₂分子在電解液中的溶解。

原位紅外和原位XRD測試證實了PTO-NH₂分子內存在1/3的自由態羰基和2/3的協同態羰基。原位紅外光譜可以監測到PTO-NH₂分子內氫鍵網絡在電化學過程中的可逆演變。同時，也證實了氫鍵網絡的存在可以穩定PTO-NH₂分子的兩電子中間態，并使兩電子中間態向四電子態平穩過渡，從而抑制PTO-NH₂分子的溶解。

得益于豐富的氫鍵網絡結構，PTO-NH₂分子相比于PTO分子表現出更高的活性位點利用率（（95% vs. 86%），更好的倍率性能（292 mAh g^-1?vs. 135 mAh g^-1?at 1 A g^-1），以及更高的容量保持率（83% vs. 32% at 50 mA g^-1）。另外，PVDF粘結劑和PTO-NH₂分子之間存在氫鍵相互作用，也會進一步抑制PTO-NH₂分子的溶解。該工作為抑制有機電極材料在電解液中的溶解提供了一個新穎的材料設計理念。

論文信息

Hydrogen Bond Networks Stabilized High-Capacity Organic Cathode for Lithium-Ion Batteries

Shibing Zheng,?Dongjie Shi,?Tianjiang Sun,?Letian Zhang,?Weijia Zhang,?Yixin Li,?Zhenbo Guo,?Zhanliang Tao,?Jun Chen

南開大學博士生鄭仕兵、孫田將和碩士生石冬婕為本文共同第一作者。

Angewandte Chemie International Edition

DOI:?10.1002/anie.202217710

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