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在追求化工產業的可持續發展中，將可再生生物質（例如，木質纖維素）轉化為價值較高的化學品和生物燃料尤為關鍵，其中醇和醚的氫解反應是核心步驟之一。分子氫作為還原劑的應用，已被證明是一種高效的轉化路徑。盡管目前已經開發了多種異相催化劑，這些催化體系往往需要較苛刻的反應條件，從而加劇限制了其更廣泛的應用。

近日，日本東京大學的金雄杰(Xiongjie Jin)和野崎京子(Kyoko Nozaki)教授團隊通過利用氫氣誘導Pt/Al(PO₃)₃催化劑表面酸位點的形成實現了醇和醚C-O鍵的高效氫解。這是繼2021年該團隊成功開發Pt/Al(PO₃)₃催化劑(Nature Catal.2021,4,312)，并發現其能夠促進溫和條件下高選擇性氫解酚后的又一重大突破。

實現溫和條件下高效氫解醇和醚的關鍵在于有效活化C-O鍵，從而促使其易于斷裂。磷酸長期以來一直被用作均相Br?nsted酸催化劑，用于醇和醚的轉化，這得益于其活化C-O鍵的能力。隨后發現金屬氧化物負載磷酸亦可實現C-O鍵的有效活化。鑒于此，作者利用Al(PO₃)₃作為Pt納米粒子的載體，并通過Pt活化分子氫形成表面Br?nsted酸(磷酸)位點，成功實現了溫和條件下醇和醚C-O鍵的高效活化與氫解。

作者通過對照實驗發現，金屬氧化物如氧化鋁，二氧化鈦，二氧化鈰負載的Pt催化劑無法促進醇的氫解。相比之下，Pt/Al(PO₃)₃顯示出了優異的催化性能，以高收率得到相應的烷烴。因此，利用磷酸鹽載體是成功實現C-O鍵高效氫解的關鍵。研究發現，利用此催化劑可在溫和條件下(110 °C，1大氣壓氫氣)將生物柴油前體轉化為相應的碳氫燃料。

通過擴散反射紅外傅里葉變換光譜（DRIFTS）分析，進一步驗證了氫氣誘導表面Br?nsted酸位點的形成。氫氣處理過的Pt/Al(PO₃)₃顯示出歸因于O-H鍵拉伸振動的寬紅外帶，表明氫氣誘導形成表面羥基團。此外，使用吡啶作為探針分子的DRIFTS分析表明，氫氣誘導形成的羥基可歸結于表面Br?nsted酸位點（反應機理見下圖）。

在該工作中，作者揭示表面Br?nsted酸位點在Pt/Al(PO₃)₃催化醇與醚氫解的重要性，并成功實現了溫和條件下廣泛醇和醚的氫解，顯示出該催化體系在高效節能生物質轉化或精細有機合成中的潛在應用。

論文信息

Hydrogen-Induced Formation of Surface Acid Sites on Pt/Al(PO₃)₃?Enables Remarkably Efficient Hydrogenolysis of C?O Bonds in Alcohols and Ethers

Kento Oshida,?Kang Yuan,?Dr. Yukari Yamazaki,?Rio Tsukimura,?Hidenori Nishio,?Katsutoshi Nomoto,?Prof. Hiroki Miura,?Prof. Tetsuya Shishido,?Prof. Xiongjie Jin,?Prof. Kyoko Nozaki

Angewandte Chemie International Edition

DOI:?10.1002/anie.202403092

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