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復合正極是鋰離子電池的核心部件，其主要由電化學活性顆粒、導電碳和粘結(jié)劑構(gòu)成。這些組分的微觀結(jié)構(gòu)決定了電子和離子的傳輸效率及化學-機械特性，因而對電池性能至關(guān)重要。然而，目前的表征手段很難研究正極材料與導電劑/粘結(jié)劑的互相作用，因為這些材料通常以微觀尺度混合存在于復合正極結(jié)構(gòu)中，常規(guī)分析技術(shù)因其分辨率及自身缺陷很難將其分離和識別。

近日，西安交通大學滑緯博研究員與四川大學郭孝東教授、德國卡爾斯魯厄理工學院Sylvio Indris教授、湘潭大學歐陽曉平院士等國內(nèi)外研究者合作，以高鎳層狀材料LiNi_0.6Co_0.2Mn_0.2O₂（NCM622）和富鋰層狀材料Li[Li_0.2Ni_0.2Mn_0.6]O₂（LLNMO）為研究對象，通過先進的微區(qū)衍射計算機斷層掃描（μXRD-CT）技術(shù)，結(jié)合機器學習挖掘成像數(shù)據(jù)規(guī)律并進行物質(zhì)分類，解決了正極材料與導電劑/粘結(jié)劑區(qū)分難的問題，實現(xiàn)了復合正極循環(huán)前后物相的空間分布和層狀材料的應變分布。

μXRD-CT數(shù)據(jù)表明高鎳正極材料和富鋰正極材料在長周期循環(huán)過程中具有不同的失效路徑。高鎳材料NCM622在室溫下長周期循環(huán)過程中，部分顆粒發(fā)生了由層狀向尖晶石相的結(jié)構(gòu)演變，這些相變主要發(fā)生在與導電劑/粘結(jié)劑接觸的小顆粒中和大顆粒表面，但小顆粒經(jīng)歷了更為嚴重的相變和微觀應變，導致其容量逐漸降低。而富鋰材料LLNMO基本上所有顆粒（包括顆粒內(nèi)部和外部）都發(fā)生了明顯結(jié)構(gòu)變化，即層狀結(jié)構(gòu)趨于無序化，導致LLNMO在高電壓循環(huán)過程中表現(xiàn)出明顯的電壓衰減和容量損失。

總之，這項工作將μXRD-CT與其他先進技術(shù)相結(jié)合，更為全面的研究了鋰離子電池層狀正極材料在長周期循環(huán)過程中微觀結(jié)構(gòu)和微觀應變的空間遞變規(guī)律，有望為材料合成和電極制造提供重要參考。

論文信息

Probing Particle-Carbon/Binder Degradation Behavior in Fatigued Layered Cathode Materials through Machine Learning Aided Diffraction Tomography

Dr. Weibo Hua,?Jinniu Chen,?Dario Ferreira Sanchez,?Bj?rn Schwarz,?Yang Yang,?Anatoliy Senyshyn,?Zhenguo Wu,?Chong-Heng Shen,?Michael Knapp,?Helmut Ehrenberg,?Dr. Sylvio Indris,?Dr. Xiaodong Guo,?Xiaoping Ouyang

文章的第一作者是西安交通大學的滑緯博研究員和碩士研究生陳金牛。

Angewandte Chemie International Edition

DOI:?10.1002/anie.202403189

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