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受植物光合作用啟發，利用光能將二氧化碳和水直接轉換成高附加值的能源燃料是實現“碳中和”的理想途徑。其中，開發廉價高效的二氧化碳還原光催化劑是此途徑的關鍵步驟。有機聚合物具有結構性質易于修飾、能級結構方便調控、溶液可加工性強且綠色環保，因而作為新型的二氧化碳還原光催化劑受到廣泛青睞。為解決一般的有機聚合物在水中分散性不佳以及提高催化劑的比表面積，瑞典烏普薩拉大學的田海寧副教授團隊利用兩性表面活性劑與有機聚合物共混的方式，制備了有機聚合物點（Polymer dots， Pdots）用作水分散體系的二氧化碳還原光催化劑;該反應體系由聚合物點光催化劑、三乙醇胺電子犧牲劑、二氧化碳和水組成。

相比于直接將聚合物粉體作為光催化劑，聚合物點作為光催化劑時展現出更高的二氧化碳還原活性，這主要歸因于聚合物點更小的納米尺寸帶來更大的比表面積和獨特的化學微環境。另外，聚合物光催化劑也展現了較好的催化重復性，在五個催化循環中都保持著較高的催化活性。在水體系中，質子的還原為氫氣被認為是二氧化碳還原的一個競爭反應，但是聚合物點在三乙醇胺條件下一氧化碳產物的選擇性為100%。推測是由于三乙醇胺體系較高的pH值導致水中質子濃度較低，不利于活性中心苯并噻二唑的質子化過程，進而抑制了析氫反應; 通過對比使用不同pH的電子犧牲劑驗證了這個猜想。同位素標記證明了一氧化碳產物來源于二氧化碳還原; 光譜電化學證明了還原態的聚合物可與二氧化碳相互作用，進而進行還原反應。

最后，為了論證聚合物點作為二氧化碳還原光催化劑的優勢，研究利用了理論計算對比了單個聚合物與聚合物點對二氧化碳還原成一氧化碳的反應能。理論計算發現，聚合物點由于具有較高的限域電荷密度，因而具有更低的吉布斯反應自由能。本研究為設計綠色環保的水分散體系的二氧化碳還原光催化劑的發展提供了新的思路。

論文信息

Organic Polymer Dots Photocatalyze CO₂?Reduction in Aqueous Solution

Dr. Bin Cai,?Martin Axelsson,?Dr. Shaoqi Zhan,?Dr. Mariia V. Pavliuk,?Sicong Wang,?Jingguo Li,?Prof.?Dr. Haining Tian

Angewandte Chemie International Edition

DOI:?10.1002/anie.202312276

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