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基于中性水系電解液的水系鋰離子電池（ALIB）因其固有的高安全性、環境友好性、易于制造等諸多優點而備受關注。然而，水分子極為有限的電化學穩定性窗口（1.23 V vs. SHE，25 ℃，pH = 7，1 atm）和在超出窗口后負極界面處嚴重的析氫反應（HER）嚴重限制了高壓（>1.5 V）水系電池的發展，從而限制了水系電池的能量密度。從現有的商業鋰離子電池中可知，抑制HER的有效策略是可以通過在負極表面處形成堅固的固體電解質界面（SEI）膜來鈍化負電極而實現，因為堅固的SEI保護層成功地阻擋了水分子與負極之間的相互接觸，有效地防止了連續的水分子的分解，這可以將水系電解液的電化學窗口擴寬到水系電解液本質的熱力學窗口約束之外。然而，與商業無水有機電解液相比，水系電解液要高效的構建高質量、穩定的SEI卻更具挑戰性。

中國科學院物理研究所的索鎏敏研究員團隊針對水系電池負極界面處難以高效地形成堅固SEI膜的問題，提出了一種通過化學沉淀和電化學還原協同參與“時空同步”的構建堅固SEI的策略。通過向TiO₂負極中加入LiH₂PO₄作為成膜添加劑，根據H₂PO₄^–三級電離平衡移動的原理，通過化學法在負極界面處捕獲HER產生的OH^–，并觸發H₂PO₄^–平衡向右偏移，并智能地生長在析氫活性位點，最終成功的在TiO₂負極表面構建了一層穩定的富Li₃PO₄的SEI保護層。

該工作主要創新點：

（1）基于“時空同步”策略，Li₃PO₄的形成不會額外的消耗來自正極的Li⁺和電子，更有效地阻止了負極界面處H₂的析出；

（2）Li₃PO₄是目前為止在水系電解液中最為穩定的SEI組成成分，而且具有較為理想的鋰離子輸運性能；

（3）富Li₃PO₄?SEI的構建擺脫了水系電解液濃度的束縛，降低了高電壓水系鋰離子電池所需要的水系電解液鹽濃度的閾值（10m LiTFSI）。

組裝的Ah級軟包電池平均輸出電壓大于2.1 V，可釋放出 50.7 Wh/kg 的能量密度。此外，軟包全電池還表現出了良好的循環性能，在1C的電流密度下經過400次的充放電循環后仍可以保持73.8%的容量，同時庫侖效率高達99.5%。Ah級軟包電池在400次的充放電循環期間表現出了約90%的高平均能量效率，這滿足國家對高效儲能的要求（>85%）。由于使用廉價的TiO₂和LiMn₂O₄作為電極材料，電解液濃度也降低到了傳統高濃度鹽電解液的一半以下。結合這些因素，具有高電壓和高能量密度的LMO//TiO₂@5%LHPO全電池的價格無疑將會大幅度的降低。此外，Ah級軟包電池具有優越的安全性能。在鉆孔測試中，該電池能夠在放電過程中保持風扇連續工作，而不會出現過去困擾非水鋰離子電池的任何安全問題，如發生火災、爆炸或釋放有毒煙霧等。

論文信息

Highly Efficient Spatially–Temporally Synchronized Construction of Robust Li₃PO₄-rich Solid–Electrolyte Interphases in Aqueous Li-ion Batteries

Dr. Xiangzhen Zhu,?Dr. Zejing Lin,?Dr. Jingning Lai,?Dr. Tianshi Lv,?Ting Lin,?Dr. Hongyi Pan,?Jingnan Feng,?Dr. Qiyu Wang,?Shuai Han,?Prof. Renjie Chen,?Prof. Liquan Chen,?Prof. Liumin Suo

Angewandte Chemie International Edition

DOI:?10.1002/anie.202317549

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