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全球能源短缺和環(huán)境污染問題日益嚴峻，開發(fā)綠色可再生能源是解決這些問題的重要策略。生物質作為一種可再生的碳中性資源，可以通過綠色、環(huán)保的催化工藝進行轉化增值，減少對化石能源的依賴。5-羥甲基糠醛（HMF）作為一種重要的生物質基平臺分子，能夠通過多種反應制備高附加值化學品。傳統(tǒng)的貴金屬催化劑在HMF加氫反應中存在選擇性低和容易失活等問題。因此，開發(fā)高效的催化材料用于HMF的高選擇性轉化對生物質資源的高效利用至關重要。

近日，中山大學的嚴凱教授團隊和英國利物浦大學的屠昕教授團隊合作，開發(fā)了一種綠色的CO₂輔助法來制備PdNi/SBA-15納米合金催化劑，實現(xiàn)了HMF到2,5-二羥甲基四氫呋喃（BHMTHF）的高選擇性加氫轉化。

作者合成了多種單金屬和雙金屬催化劑，篩選出PdNi合金催化劑，同時發(fā)現(xiàn)不同Pd/Ni比的合金催化劑在HMF加氫為BHMTHF的活性上表現(xiàn)出火山型曲線關系。最優(yōu)催化劑Pd₂Ni₁/SBA-15可高選擇性加氫HMF得到96%產率的BHMTHF，除此之外，對多種生物質基衍生物具有普適性。

Pd₂Ni₁/SBA-15催化劑的HR-TEM，HAADF-STEM，線掃和元素mapping等結果證明PdNi合金成功制備且均勻分散于分子篩孔道中。

理論計算等催化機理研究表明，PdNi合金之間的電子轉移形成了Pd^δ^–-Ni^δ+對的電子結構，增強了催化劑吸附H₂和HMF的能力。Pd^δ--Ni^δ+對分別與HMF上的呋喃環(huán)和醛基有強相互作用，可以有效活化醛基并進行呋喃環(huán)深度加氫，高選擇性加氫HMF生成BHMTHF。

在該工作中，嚴凱教授團隊結合可控合成策略和金屬合金效應設計了一種新型PdNi合金催化劑，對HMF加氫制備BHMTHF的性能優(yōu)于以往報道過的催化劑。該工作為構建用于生物質高值轉化的催化劑提供了一種新思路。

論文信息

CO₂-Assisted Controllable Synthesis of PdNi Nanoalloys for Highly Selective Hydrogenation of Biomass-Derived 5-Hydroxymethylfurfural

Ruichao Guo,?Yongjian Zeng,?Dr. Lu Lin,?Dr. Di Hu,?Dr. Chunqiang Lu,?Stuart Conroy,?Suyu Zhang,?Chen Zeng,?Prof. Huixia Luo,?Dr. Zhiwei Jiang,?Prof. Xiaolei Zhang,?Prof. Xin Tu,??Prof. Kai Yan

Angewandte Chemie International Edition

DOI:?10.1002/anie.202418234

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